量子相関光子対を利用した高効率２光子励起法の開拓とその光化学反応への応用

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令和2年度は、高効率な2光子吸収の観測を目指し、昨年度に探索した試料である6π電子系の励起状態ダイナミクスの解明及び量子相関光子対による2光子吸収断面積の測定に取り組んだ。用いた試料である2,3-dithiazolylbenzothiophene (DTA)の励起状態ダイナミクスについては時間分解過渡吸収及び蛍光スペクトル測定の結果を詳細に分析することにより、開環体励起後、大部分が閉環体の励起状態が生成する新規の経路を辿ることを特定した。本結果については分子内の水素結合やS-N相互作用といった分子内の相互作用による分子の構造変化の抑制に起因するものと考えられるが、円錐交差（CI）を迂回して閉環反応が進行するため、CIを介して基底状態の閉環体が生成するという従来のスキームとは全く異なるメカニズムである。一連の研究成果は国際学術誌に掲載された。量子相関光子対による2光子吸収断面積の測定については、昨年度に構築した量子相関光子対の発生光学系を用いた。測定のたびにHong-Ou-Mandel (HOM)干渉を行い、良質な量子相関光子対の発生を確認したうえで実際の試料に対して適用した。その結果、古典光において高い2光子吸収を示す有機色素やDTAに対して吸収挙動は観測できたものの、1光子吸収による寄与を十分に取り除くことが困難であり、純粋な量子相関光子対による高効率な2光子吸収を評価することはできなかった。今後は、量子相関光子対の発生波長や観測系の調整を行うことで1光子吸収による寄与を減らす検討を重ねることで、純粋な量子相関光子対による2光子吸収の寄与の観測を目指す。