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アルコールを水素源としたフルフラールの選択的水素化に対する高機能触媒の開発

醇为氢源糠醛选择性加氢高性能催化剂的研制

基本信息

批准号：
19J14981
负责人：
宮崎雅義
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19J14981/
关键词：
金属間化合物ガルバニック置換法触媒的水素移動反応

项目摘要

Pd系金属間化合物に対してガルバニック置換法を適用することにより、他種金属による表面修飾を行った。調製した触媒を用いた触媒的水素移動反応（CTH）について検討したところ、シリカ担持Pd5Ga3金属間化合物に対して表面修飾した触媒は元の金属間化合物とは異なる触媒特性を示した。特にFeによって修飾したPd5Ga3はメチルシクロヘキサンを水素源として用いたニトロスチレンの水素化において、高いビニル基選択性および活性を示し、置換前の金属間化合物よりもエチルニトロベンゼン収率が向上した。また、触媒調製法の影響を検討するため、この触媒と同等の組成を持つ合金触媒を共含浸法によって調製し、触媒特性の比較を行った。その結果、ガルバニック置換法によって調製した触媒は合金よりも顕著に高い触媒活性を示し、Fe修飾Pd5Ga3の触媒特性は表面構造に起因することが明らかになった。また、調製した触媒は置換前後で粒子の形状および内部構造が維持されており、さらに、触媒表面上に吸着したCOのIR測定を行ったところ、Feを用いて表面修飾することによって、Pdの表面配列が異なることが明らかになった。すなわち、Feの表面修飾によって表面のPdブリッジサイト数が増加し、リニアサイト数が減少した。また、置換前と比較してPdの電子密度が増加することが明らかになった。よって、これらの表面構造および電子状態の変化によってFe置換によってPd5Ga3の触媒特性が向上したと考えられる。

Pd-based intermetallic compounds are suitable for the Galvanik replacement method, and surface modifications for other metals can be performed. Preparation of catalyst for use in catalyst water transfer reaction (CTH) catalyst for use in catalyst support Pd5Ga3 intermetallic compound for use in catalyst surface modification In particular, Fe modification Pd5Ga3 can be used to modify intermetallic compounds prior to substitution, and the conversion rate of intermetallic compounds prior to substitution can be increased. The influence of catalyst preparation method is discussed. The catalyst composition is equivalent to that of alloy catalyst preparation method. The catalyst characteristics are compared. As a result, the catalyst alloy was modified by the replacement method, and the catalyst activity was high. The catalyst characteristics of Fe-modified Pd5Ga3 were caused by the surface structure. The shape and internal structure of the particles before and after catalyst replacement are maintained, and the adsorption of CO on the catalyst surface is determined. The surface modification of Fe and Pd is different. The number of Pd particles on the surface of Fe particles increases and the number of Pd particles decreases. The electron density of Pd increases before substitution. The surface structure of Pd5Ga3 and the change of its electronic state are discussed in detail.