Ｘ線自由電子レーザーによるナノクラスター回折実験：非平衡核生成ダイナミクスの解明

報告者は本年度、国内のX線自由電子レーザー施設SACLAを利用して得られた単一キセノン（Xe）ナノクラスターの回折実験の詳細なデータ解析を進めた。実験データの解析により得られた粉末X線回折パターンと数値シミュレーション結果の比較から、Xeクラスターの構造はバルクの安定構造であるfcc構造と2次元の最密充填層がランダムに積層したランダム六方最密充填（rhcp）構造の和で説明できることが明らかとなった。さらに単一Xeクラスターの回折像に出現したストリークパターンと呼ばれる特徴的な回折像に注目し、単一粒子の内部構造の解明を試みた。昨年度開発した回折像のシミュレーションプログラムを用いて、実験で得られた回折像を再現する構造について詳細な検討を行った。その結果、一部のXeクラスターの内部において、同程度の体積を持つfcc結晶とrhcp結晶が積層方向に結合して共存していることが強く示唆された。これらの観測結果は、Xeクラスターの核生成・成長過程においてまず準安定相であるrhcp構造が生成し、その後より安定なfcc構造への転移が起こるというシナリオにより説明された。このような核生成・成長直後の構造ダイナミクスに関する知見は、XFELを利用したシングルショットのX線回折実験により初めて明らかとなったものである。本研究で示唆された核生成・成長のシナリオは、本研究で対象とした希ガス系のみならず他の系で普遍的に成り立つ可能性があり、したがって新規材料開発から気象学に至る幅広い分野への応用が期待される。報告者は上記の研究成果について複数の原著論文を筆頭著者として執筆し学術誌に投稿するに至った。

報告者は本年度、国内のX線自由電子レーザー施設SACLAを利用して得られた単一キセノン（Xe）ナノクラスターの回折実験の詳細なデータ解析を進めた。実験データの解析により得られた粉末X線回折パターンと数値シミュレーション結果の比較から、Xeクラスターの構造はバルクの安定構造であるfcc構造と2次元の最密充填層がランダムに積層したランダム六方最密充填（rhcp）構造の和で説明できることが明らかとなった。さらに単一Xeクラスターの回折像に出現したストリークパターンと呼ばれる特徴的な回折像に注目し、単一粒子の内部構造の解明を試みた。昨年度開発した回折像のシミュレーションプログラムを用いて、実験で得られた回折像を再現する構造について詳細な検討を行った。その結果、一部のXeクラスターの内部において、同程度の体積を持つfcc結晶とrhcp結晶が積層方向に結合して共存していることが強く示唆された。これらの観測結果は、Xeクラスターの核生成・成長過程においてまず準安定相であるrhcp構造が生成し、その後より安定なfcc構造への転移が起こるというシナリオにより説明された。このような核生成・成長直後の構造ダイナミクスに関する知見は、XFELを利用したシングルショットのX線回折実験により初めて明らかとなったものである。本研究で示唆された核生成・成長のシナリオは、本研究で対象とした希ガス系のみならず他の系で普遍的に成り立つ可能性があり、したがって新規材料開発から気象学に至る幅広い分野への応用が期待される。報告者は上記の研究成果について複数の原著論文を筆頭著者として執筆し学術誌に投稿するに至った。