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CuSCN-有機色素ハイブリッド薄膜の電気化学的自己組織化

CuSCN-有机染料杂化薄膜的电化学自组装

基本信息

批准号：
19J20693
负责人：
津田勇希
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Yamagata University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

p型無機半導体であるCuSCNと有機色素のハイブリッド薄膜の電気化学的自己組織化現象について、その原理解明と制御手段の確立に取り組んだ。色素複合化の選択律を系統的な実験により明らかにした。HSAB則に従うソフト性の高いLewis塩基性官能基を有する色素のCu(I)サイトへの配位や、カチオン性色素のCu(I)イオンへの置換が複合化の化学原理であることを証明した。また、ジメチルアミノスチルバゾリウム(DAS)色素とCuSCNの複合化について、浴中DAS濃度が組成、ナノ構造、結晶成長に与える影響を詳細に調べ、低DAS濃度域では、拡散律速でCuSCN結晶粒中に導入され、ある濃度以上になると表面反応によって色素導入が規制され、ナノスケールで無機有機が相分離した複合膜を形成する反応機構のスイッチングとハイブリッド構造の作り分けが起こることを突き止めた。さらCuSCN/DASハイブリッド形成の物理化学モデルを構築し、色素導入スイッチングの定量的記述を果たした。レビッチモデルで記述される拡散律速導入に対し、高DAS濃度域ではCuSCN : DAS = 2 : 1の錯体表面濃度が膜成長過程で不変であり、その安定度定数によって膜組成が支配されることを明らかにした。また、その機構変化の境界を記述する数理モデルを完成させた。加えて、電子吸引性の高いメトキシ基とシアノ基を有するMTS, CNSスチルバゾリウム色素を用いた製膜分析実験を通じて、提唱したモデルの普遍性を証明すると共に、界面錯安定度によるスイッチング現象の定量表現に成功した。ニュートラルレッド(NR)とのハイブリッド膜電析とCO2還元電極触媒への応用に取り組み、機能材料創出への多様性と可能性を示した。

p-type inorganic semiconductor, CuSCN, organic pigment, thin film, electrochemical self-organization phenomenon, principle explanation and control method establishment Pigment complexation and selection law system HSAB is a complex pigment with high Lewis functional group, and the chemical principle of Cu(I) coordination and substitution of Cu(I) functional group with high Lewis functional group is proved. The composition, structure, crystal growth, and influence of DAS concentration in the bath are carefully adjusted. The introduction of DAS into CuSCN crystal particles at low DAS concentration ranges and dispersion rates is regulated. The introduction of DAS into CuSCN crystal particles is regulated by surface reaction. The structure of inorganic organic phase separation film is formed. The physico-chemical structure of CuSCN/DAS complex formation and the quantitative description of pigment introduction complex are described. The film growth process is not controlled by the concentration of CuSCN : DAS = 2 : 1 in the high DAS concentration region, and the film composition is controlled by the stability constant. A description of the structure of the system is given. In addition, the high level of electron attraction and the quantitative expression of the phenomenon of electron migration were successfully demonstrated by the analysis of the film preparation. The diversity and possibility of the composition and functional material creation of CO2 reduction electrode catalysts are shown.

项目成果

期刊论文数量（28）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Mechanistic studies for electrochemical self-assembly of CuSCN/Stilbazolium dye hybrid thin films

CuSCN/芪唑鎓染料杂化薄膜电化学自组装机理研究

DOI：
发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
0
作者：
Yuki Tsuda;Toru Suzuki;Tensho Nakamura;Kyota Uda;Shuji Okada;Ryohei Yamakado;Philipp Stadler;Tsukasa Yoshida
通讯作者：
Tsukasa Yoshida

リンツ大学(オーストリア)

林茨大学（奥地利）

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

Switching of Dye Loading Mechanism in Electrochemical Self-Assembly of CuSCN/DAS Hybrid Thin Films

CuSCN/DAS 杂化薄膜电化学自组装中染料加载机制的切换

DOI：
10.1149/08801.0313ecst
发表时间：
2018
期刊：
ECS Transactions
影响因子：
0
作者：
Tsuda Yuki;Nakamura Tenshou;Uda Kyota;Okada Shuji;Sun Lina;Suzuri Yoshiyuki;Stadler Philipp;Yoshida Tsukasa
通讯作者：
Yoshida Tsukasa

CuSCN/有機色素ハイブリッド薄膜の電解析出における色素導入機構

CuSCN/有机染料杂化薄膜电解沉积中的染料引入机制