窒素/フッ素共ドープ酸化チタン光触媒を用いた高効率可視光水分解系の構築

氮/氟共掺杂氧化钛光催化剂构建高效可见光分解水系统

• 批准号: 19J22433
• 负责人: 三好 亮暢
• 金额: $ 1.6万
• 依托单位: Tokyo Institute of Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2019
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2019-04-25 至 2022-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19J22433/
• 关键词: 光触媒; 水分解; 可視光利用; ドープ; 複合アニオン化合物; 低温窒化反応; 窒化反応

昨年度までの検討結果をもとに、微粒子のアナタース型およびルチル型の窒素/フッ素共ドープ酸化チタン(TiO2:N,F)を合成し、その光触媒機能の比較を行った。それぞれの多形において合成条件を最適化したところ、二段階励起型水分解系の酸素生成光触媒としては、ルチル型の方が、わずかではあるが高い活性を示すことがわかった。そこで、ルチル型TiO2:N,Fに対する助触媒検討を行い、Zスキーム水分解系のさらなる活性向上を目指した。また、昨年度までのTiO2:N,F合成の知見をもとに、代表的な光触媒材料であるGaN-ZnO固溶体と類似の構造を有するGa1－xZnx(N,O,F)を823 Kのアンモニア雰囲気下での加熱により合成することに成功した。これは従来のGaN-ZnO固溶体のアンモニア窒化法による合成温度(> 1073 K)よりも圧倒的に低い温度である。その結果、従来問題となっていたZnの揮発を抑制することに成功した。これは、TiO2:N,Fの検討において見出したフッ素による窒化促進効果に由来すると考えられる。このように、フッ素を用いた窒化反応の促進は、酸窒化物の組成のコントロールをより容易にすることを実証することに成功した。本手法は、不安定な準安定相の合成にも応用できることが期待される。以上のように、本年度はTiO2:N,Fの多形効果、助触媒効果をこれまでに開発した微粒子TiO2:N,Fを用いて検討した。その上で、昨年度までに発見した窒素/フッ素共ドープ効果の知見を活かして、新たな酸窒化物合成法についての研究も実施した。これらの成果は、既に学会・論文誌等で発表しており、未発表の成果についても順次、学会発表/論文投稿を通して発表する予定である。

Beg the results yesterday annual ま で の 検 を も と に, particles の ア ナ タ ー ス type お よ び ル チ ル type の smothering element / フ ッ element altogether ド ー プ acidification チ タ ン (TiO2: N, F) を synthetic し, そ の photocatalytic line function の is を っ た. そ れ ぞ れ の polymorphic に お い て optimal synthetic conditions を し た と こ ろ, two Duan Jieli type water decomposition is の acid production photocatalytic と し て は, ル チ ル の party が, わ ず か で は あ る が high い activity を shown す こ と が わ か っ た. そ こ で, ル チ ル type TiO2: N, F に す seaborne る helps catalyst beg を 検 い, Z ス キ ー ム water decomposition is の さ ら な る activity up を refers し た. ま た, yesterday's annual ま で の TiO2: N, F synthesis の knowledge を も と に, representative な photocatalytic materials で あ る GaN - ZnO solid solution と similar の a す を construction る Ga1 - xZnx (N, O, F) を 823 K の ア ン モ ニ ア 雰 囲 気 under で の heating に よ り synthetic す る こ と に successful し た. こ れ は 従 to の GaN - ZnO solid solution の ア ン モ ニ ア smothering polarization method に よ る synthesis temperature (1073 K) > よ り も 圧 pour に い low temperature で あ る. The そ そ result, the 従 problem となって た たZn <s:1> exerts を inhibition する とに とに success た た. こ れ は, TiO2: N, F の beg に 検 お い て shows し た フ ッ element に よ る smothering promoting unseen fruit に origin す る と exam え ら れ る. を こ の よ う に, フ ッ element with い た smothering the anti 応 の promote は smothering, acid compound of の の コ ン ト ロ ー ル を よ り easy に す る こ と を card be す る こ と に successful し た. This technique combines <s:1>, unstable な, quasi-stable phase <s:1> to form に に 応 and 応, and uses で る る とが とが to expect される. Above の よ う に, this year's は TiO2: N, F の polymorphic unseen fruit, help catalyst unseen fruit を こ れ ま で に open 発 し た TiO2 particles: N, F を with い て beg し 検 た. そ の で, yesterday's annual ま で に 発 see し た smothering element / フ ッ element altogether ド ー プ unseen fruit の knowledge を live か し て, new た smothering な acid compound synthesis に つ い て の research も be applied し た. こ れ ら の results は, both に tzu, paper and other で 発 table し て お り, not 発 table の に つ い て も progressive, contribute society 発 table/essay を し て 発 table す る designated で あ る.

项目成果

Photocatalytic Water Oxidation by Phosphotungstate and Mg-Al Layered Double Hydroxide Hybrid

磷钨酸盐和镁铝层状双氢氧化物杂化光催化水氧化

• DOI: 10.1246/cl.210621
• 发表时间: 2022
• 期刊: Chemistry Letters
• 影响因子: 1.6
• 作者: Miyoshi Akinobu;Shimoyama Yuto;Mogi Hiroto;Ubukata Hiroki;Hirayama Naoki;Tanaka Ayu;Arai Kenji;Morita Soichiro;Yui Tatsuto;Uchida Sayaka;Motohashi Teruki;Inaguma Yoshiyuki;Kageyama Hiroshi;Maeda Kazuhiko
• 通讯作者: Maeda Kazuhiko

ルチル型TiO2への窒素/フッ素共添加による可視光応答型光触媒の開発

金红石型TiO2共掺杂氮/氟开发可见光响应光催化剂

• 发表时间: 2019
• 作者: 三好 亮暢;Junie Jhon M. Vequizo;西岡 駿太;加藤 由真;山本 宗昭;山下 俊介;野澤 俊介;山方 啓; 吉田 朋子;木本 浩司;前田 和彦
• 通讯作者: 前田 和彦

窒素/フッ素共ドープルチル型TiO2の微粒子化による可視光Zスキーム水分解系の活性向上

氮氟共掺金红石型TiO2微粉化提高可见光Z型水分解体系活性

• 发表时间: 2020
• 作者: 三好亮暢;加藤康作;横井俊之;中島清隆;山方啓 ;前田和彦
• 通讯作者: 前田和彦

Visible light Z-scheme water splitting using nitrogen/fluorine codoped rutile TiO2 as O2 evolution photocatalyst

使用氮/氟共掺杂金红石 TiO2 作为析氧光催化剂的可见光 Z 型水分解

• 发表时间: 2021
• 作者: Akinobu Miyoshi;Junie Jhon M Vequizo;Shunta Nishioka;Shunsuke Yamashita;Shunsuke Nozawa;Akihide Kuwabara;Akira Yamakata;Koji Kimoto ;Kazuhiko Maeda
• 通讯作者: Kazuhiko Maeda

Fluorine-Assisted Low-Temperature Synthesis of GaN:ZnO-Related Solid Solutions with Visible-Light Photoresponse

氟辅助低温合成具有可见光响应的 GaN:ZnO 相关固溶体

• DOI: 10.1021/acsami.2c03435
• 发表时间: 2022
• 期刊: ACS Applied Materials & Interfaces
• 影响因子: 9.5
• 作者: Akinobu Miyoshi;Shuhei Yasuda;Tomoki Kanazawa;Rie Haruki;Keiichi Yanagisawa;Ya Tang;Ryusuke Mizuochi;Toshiyuki Yokoi;Shunsuke Nozawa;Koji Kimoto;Kazuhiko Maeda
• 通讯作者: Kazuhiko Maeda