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ペルオキシラジカルの選択的検出によるHOxサイクルの定量的評価手法の開発

过氧自由基选择性检测HOx循环定量评价方法的开发

基本信息

批准号：
19J40218
负责人：
河野七瀬
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-25 至 2022-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

昨年度までに，本研究の目的であるHOxサイクル中のRO2ラジカルを生成する経路と直接HO2ラジカルを生成する経路の選択的な検出を室内実験により行ってきた。そこで，最終年度には，実際の外気をサンプルとした観測実験に拡張し，HOxサイクル中の反応経路分岐比を決定することを試みた。まず，HOxサイクルの開始剤であるOHラジカルを重水素置換し，反応セル中で外気と反応させた。その結果，多くのODラジカルは反応により消失し，ODラジカル由来のレーザー誘起蛍光(LIF)強度は急激に減少した。ここで，十分量のNOを検出部位に添加すると，ODラジカルと外気との反応で生成したRO2, DO2, HO2ラジカルがNOおよび外気中のO2との反応により再びODおよびOHラジカルを生成し，それらのLIF強度が増加する様子を観測した。NO添加による各ラジカルLIF強度変化の解析結果，および，同時に測定したOHラジカルの消失速度，NOx, CO, O3等の微量物質濃度から，HOxサイクル中の反応経路収率を算出することに成功した。その結果，測定した微量物質濃度から予測した収率よりも，RO2生成経路の収率は高く，非同定・未検出の物質とOHラジカルが反応して，RO2ラジカルを生成している可能性を示唆する結果となった。また，RO2ラジカルを生成する経路の中でも，不飽和炭化水素と反応してRO2を生成した経路，また，飽和炭化水素との反応でRO2を生成した経路の収率も，最終生成物であるOHおよびODラジカルの強度比から算出した。

The purpose of this study was to generate RO2 channel in HOX network and to generate RO2 channel directly. In the final year, we will try to determine the difference between the two. HOX is the beginning of a series of heavy element substitutions, but it is the beginning of a series of heavy element substitutions. As a result, many of the OD patterns disappear, and the intensity of LIF decreases rapidly. In this case, ten parts of NO detection site are added, OD and OH detection intensity are increased, and RO2, DO2, HO2 detection intensity is increased, RO2, DO2, HO 2 detection intensity is increased, and NO detection intensity is increased. The analysis results of LIF intensity change for each phase of NO addition are as follows: At the same time, the disappearance rate of OH phase, the concentration of trace substances such as NOx, CO and O3, etc. are measured, and the reverse cycle recovery rate in HOx phase is calculated successfully. As a result, the concentration of trace substances measured varied from the predicted rate to the high rate of RO2 formation pathway, and the possibility of RO2 formation pathway was demonstrated by the presence of non-determined and undetected substances. In addition, RO2 is produced in the middle of the circuit, unsaturated hydrocarbon is produced in the circuit, saturated hydrocarbon is produced in the circuit, and the yield of RO 2 is calculated.