OHラジカル反応の化学反応動力学的研究

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本研究では、交差分子線散乱画像観測装置を用いて、開殻ラジカル種の衝突・反応過程を反応動力学的に明らかにする研究を行った。OHラジカルと同じ電子状態(X2II)を持つNOラジカルのAr原子との非弾性散乱NO(j"=0.5,Ω"=1/2)+Ar→NO(j',Ω'=1/2,3/2)+Arの終状態選別微分散乱断面積を画像化して観測し、高精度量子化学計算と厳密量子散乱理論計算によって得られた結果と比較・検証した。開殻分子散乱の代表的な系として研究されてきたNO+Arの、スピン軌道状態の励起を伴う回転遷移(Ω"=1/2→Ω'=3/2)と、伴わない回転遷移(Ω"=1/2→Ω'=1/2)のそれぞれの回転非弾性散乱において、状態選別微分散乱断面積(散乱角度分布)が、終状態(j',Ω')に敏感に変化する複雑な様相を示すことを、高分解能測定によって観測し、高精度理論計算との整合性を初めて実証した。非弾性散乱研究で確立した手法を反応性散乱への適用に発展させるために、重水素分子(D_2)と励起酸素原子(O(^1D))との反応D_2+O(^1D)→OD+Dを測定対象とした。真空紫外エキシマーレーザーを用いた光解離法によりO(^1D)ラジカル原子線を生成して、D_2分子線との衝突で反応・散乱されたD原子をライマンα線によりイオン化し、画像観測法でその散乱分布を観測した。反応の生成熱を反映した速度分布は得られたが、非弾性散乱研究と同様な厳密理論計算によってのみ再現できる詳細な角度分布構造は観測できなかった。これに関しては、本研究期間中に十分には達成できなかった衝突エネルギーおよび散乱角度分布測定の高分解能化により、今後継続して改善していく計画である。