ワイドレンジ時間領域における二酸化チタンの光励起キャリアダイナミクスの観測

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本研究の目的は、光触媒材料として広く普及している二酸化チタンの光励起キャリアの挙動を明らかにすることにある。特に、異なる構造に対するキャリアダイナミクスの違いに焦点を当て、光触媒活性にどのような影響を与えるかを解明する。従来の「化学的」研究では考慮されてこなかった、「光物性」的な見方、すなわちアナターゼ構造のみ励起子の自己束縛化が起きるといった、光励起キャリアのふるまいの違いに着目する。ポンプ・プローブ測定で得られる結果に対して化学的手法を用いてトラップ正孔とそれ以外の信号を分離し、光物性の観点から、低温下での測定や時間分解発光を行う。さらに、光物性の重要な課題である励起子の自己束縛過程を明らかにする。我々はこれまでフェムト秒パルスによる紫外ポンプ・白色プローブ測定系を用いて、アナターゼ及びルチル二酸化チタンの光励起キャリアのふるまいを観測してきた。しかしながら、より長時間領域での報告と異なる結果が得られており、同一試料で幅広い時間領域の測定が必要となっていた。2019年度はこれまでより長い時間領域におけるポンプ・プローブ測定系の構築を行ったが、測定できる波長範囲が可視領域に限られていた。そのため、検出できるキャリアはアナターゼ薄膜におけるトラップ正孔のみであった。そこで、2020年度はこの時間領域における測定可能な波長範囲を近赤外まで広げるために、別の光源を用いてポンプ・プローブ信号の評価を行った。しかし光源の強度揺らぎや遅延時間の揺らぎが大きく、この手法における信号測定には至らなかった。以上のような経緯で2021年度から白色光源の強度揺らぎや遅延時間揺らぎの影響を受けない測定手法の開発を行ってきたが、2022年度になってサブマイクロ秒領域での測定にようやく成功した。