低振動数領域における２色ポンプ－プローブ分光法の開発と水の振動緩和ダイナミクス

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ここ20年ほど、1200 cm-1から3500 cm-1の中赤外領域における非線形分光実験が精力的に行われてきた。また、100 cm-1以下のテラヘルツ帯(THz帯)ではZnTeなどの非線形光学結晶を用いた光整流法により高出力の電磁波パルスの発生が可能となってきた。本研究では、100 cm-1から1000 cm-1の「最後のフロンティア帯域」に注目した。この帯域には水のライブレーションモードや分子間振動モードなどが存在しており、水溶液中の水素結合ネットワークの動的挙動を理解する上で重要な帯域である。そこで、800 cm-1以下の帯域における非線形分光を可能にするため、本研究では(1)遠赤外ポンプ光と(2)広帯域THzプローブ光の発生方法に関して検討し、実験を行った。また、(3)水に対するポンプ-プローブ分光実験の予備実験として、283 Kから323 Kの温度範囲におけるH2Oの遠赤外吸収スペクトル測定を行った。以下に本研究で得られた成果の概略を示す。(1)遠赤外ポンプ光の発生：BBO結晶による光パラメトリック増幅過程およびGaSe結晶による差周波発生過程から、830 cm-1付近の遠赤外パルス光を約0.4 mWの出力パワーで発生させた。(2)広帯域THzプローブ光の発生：ZeTeなどの非線形光学結晶を用いた従来の発生法とは異なり、窒素ガスを非線形媒質として用いたエアープラズマ法によりTHzパルス光を発生させた。本研究で得られたTHzパルスの帯域を約300 cm-1にまで高波数領域に広げることができた。(3)H2Oの温度可変遠赤外吸収スペクトル測定：H2Oの分子間伸縮振動バンド(約200 cm-1)は大きな温度依存性を示さなかった。今後の計画として、本研究で用いた遠赤外パルス光発生法と広帯域THzパルス光発生法を組み合わせた2色のポンプ-プローブ分光装置の開発を進める。