超分子自己組織化系の構造予測のための計算手法開発と分子設計への応用

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分子集合系と超分子構造のより高効率な統計サンプリング法の研究を行った。タンパク質などの生体分子では、配座の統計サンプリングの手法が幅広く研究されている。しかしこれらの手法はタンパク質特有の性質を利用している場合が多く(バックボーン構造を集団自由度として用いるなど)、 モノマーが離散・集合出来る系ではサンプリンク効率を上げるための工夫を別途行う必要がある。また、モノマー同士の原子レベルでの相互作用パターンが最終構造を決めるため、水素結合などの効果を十分考慮する必要がある。この目的のため、これまでの研究では全原子モデルに基づくREST法(レプリカ交換法の一種)を用いていたが、系全体をそのまま取り扱う場合、系に含まれる自己組織化分子の数やサイズとともにレプリカ数が増大するため、調べられる系が限定される問題があった。これに対処するため、分割統治に基づいてモノマーが超分子を形成していく過程を段階的にシミュ レートする方法を考え、典型的な超分子ポリマーに適用し、REST法とほぼ同じ超分子構造がより低い計算コストで得られることを示した。自己組織化系に対するレプリカ交換法の応用では、レプリカの最大温度をモノマーの解離限界付近まで上げることが重要になるが、高温側で系の相転移的な挙動により計算効率が大きく下がる問題があったため、これに対処するための研究を行った。さらに、レプリカ法とは相補的な方法として、構造形成に関わる重要な集団座標をサンプリングデータから抽出し、それを通じてサンプリングを加速する方法の研究や、系のエネルギー関数を一時的によりなめらかにすることで分子運動の摩擦を減らし、系の構造変化を加速させるための研究を行った。