貴金属の減量を目指した複合金属クラスターによる触媒反応の理論研究

旨在减少贵金属用量的复合金属簇催化反应的理论研究

基本信息

  • 批准号:
    19K05386
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 2.66万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
  • 财政年份:
    2019
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2019-04-01 至 2021-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

金属表面におけるNO分子の解離過程は、重要な触媒反応素過程の一つである。しかしながら、NO分子の反応挙動は金属の種類により異なることが実験的に知られており、貴金属の減量・代替を目指した新規な触媒開発のためには、構成元素と電子状態の関連や電子状態に基づく反応過程の理解が不可欠である。本年度は、昨年度に4d金属(Rh, Ru, Pd, Ag)で得られたNO分子の反応挙動に関する知見を、3d金属(Fe, Co, Ni, Cu)へ拡張した。3d金属におけるNO分子の反応挙動は、Fe, Co, NiではNO解離吸着、CuではNO二量化が進行することが報告されており、同じ族でありながら3d金属と4d金属では反応性が異なっている。特に、同じ10族であるNi(解離吸着)とPd(分子吸着)で異なる反応性を示すことは、豊富に存在するNi利用の点から興味深い。M55金属クラスターを用いた反応機構の検討から、Fe, Co, NiではNO解離吸着が、CuではNO二量化が進行することが示され、実験事実と一致する結果が得られた。状態密度および分子軌道解析のから、金属のd band-topのエネルギー準位がNO解離吸着の反応性に大きく関係しており、よりエネルギー準位の高い3d金属が4d金属に比べて、速度論的および熱力学的にNO解離に対して有利であることが示された。特にPdに比べてNiのd軌道準位が高いことが、異なる反応性の要因となっている。エネルギー準位の高いs band-topを有するCuがNO二量化に有利であることは我々の先行研究で報告済みであるため、これにより本研究で新規触媒の候補としたすべての金属について、NO分子反応挙動の電子論的な理解を与えることができた。以上の結果は、新規な触媒設計、特に複合金属を利用した触媒の設計において、反応性と反応メカニズムを予測する重要な指針となることが期待される。
The <s:1> dissociation process of におけるNO molecules on the metal surface and the process of anti応 of important な catalysts <e:1> である である. し か し な が ら, NO molecular の 応 挙 dynamic は metal の kinds に よ り different な る こ と が be 験 に know ら れ て お り, precious metals の, instead of reducing を refers し た new rules な catalyst open 発 の た め に は と electronic elements, constitute state の masato even や electronic state に base づ く の anti 応 process understanding が not owe で あ る. This year's annual に は, yesterday 4 d metal (Rh, Ru, Pd, Ag) で have ら れ た NO molecular の anti 応 挙 dynamic に masato す る knowledge を, 3 d metal (Fe, Co, Ni, Cu) へ company, zhang し た. 3 d metal に お け る NO molecular の anti 応 挙 は, Fe, Co, Ni で は NO dissociative sorption, Cu で は NO two quantitative が す る こ と が report さ れ て お り, with じ で あ り な が ら 3 d metal と 4 d metal で は anti 応 sex が different な っ て い る. に, with 10 clan で じ あ る Ni (dissociation) absorption と Pd (molecular sorption) で different な る anti 応 sex を shown す こ と は, aboundant に す る Ni using の point か ら tumblers deep い. M55 metal ク ラ ス タ ー を with い た の 応 authorities 検 please か ら, Fe, Co, Ni で は NO dissociative sorption が, Cu で は NO two quantitative が す る こ と が shown さ れ, be 験 things be consistent と す る results ら が れ た. State density お よ び molecular orbital parsing の か ら, metal の d band - top の エ ネ ル ギ ー quasi a が NO dissociative sorption の anti に 応 sex き く masato is し て お り, よ り エ ネ ル ギ ー must a high の い 3 d metal が 4 d metal に than べ て, speed of お よ び thermodynamic に NO dissociative に し seaborne て favorable で あ る こ と が shown さ れ た. Special に Pd に than べ て Ni の d orbitals must a high が い こ と が, different な る anti 応 sex の by と な っ て い る. エ ネ ル ギ ー quasi a の high い s band - top を す る Cu が NO two quantitative に favorable で あ る こ と は I 々 の first study で report 済 み で あ る た め, こ れ に よ り で this study new rules catalyst の alternate と し た す べ て の metal に つ い て, NO molecular 応 挙 な understand を の electronic theory and え る こ と が で き た. は の results above, the new rules な catalyst design, special に composite metal を using し た catalyst の design に お い て, against 応 sex と against 応 メ カ ニ ズ ム を be す る important な pointer と な る こ と が expect さ れ る.

项目成果

期刊论文数量(8)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Fe, Co, Ni,およびCu微粒子上でのNO反応:4d金属との類似性と相違
Fe、Co、Ni 和 Cu 微粒上的 NO 反应:与 4d 金属的异同
  • DOI:
  • 发表时间:
    2020
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    高木望;江原正博;榊茂好
  • 通讯作者:
    榊茂好
Self-regeneration of a Ni-Cu alloy catalyst during a three-way catalytic reaction
  • DOI:
    10.1039/c9cp01884k
  • 发表时间:
    2019-09-21
  • 期刊:
  • 影响因子:
    3.3
  • 作者:
    Asakura, Hiroyuki;Onuki, Tetsuo;Tanaka, Tsunehiro
  • 通讯作者:
    Tanaka, Tsunehiro
4d金属クラスターM13, M55 (M = Ru, Rh, Pd, Ag)へのNO分子吸着構造と反応性に関する電子論的理解
对 NO 分子在 4d 金属簇 M13、M55(M = Ru、Rh、Pd、Ag)上吸附结构和反应性的电子理解
  • DOI:
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    高木 望;福田 良一;江原 正博;榊 茂好
  • 通讯作者:
    榊 茂好
Theoretical insight into the reaction behavior of NO molecule on 3d and 4d metal clusters (M13, M55; M = Co, No, Rh, Pd)
从理论上深入了解 NO 分子在 3d 和 4d 金属簇(M13、M55;M = Co、No、Rh、Pd)上的反应行为
  • DOI:
  • 发表时间:
    2020
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    高木 望;福田 良一;江原 正博;榊 茂好
  • 通讯作者:
    榊 茂好
3dおよび4d金属クラスター(M13, M55 ; M = Co, Ni, Rh, Pd)の電子状態とNO分子への反応性の相違に関する理論的考察
3d 和 4d 金属簇(M13、M55;M = Co、Ni、Rh、Pd)的电子态差异和对 NO 分子反应性的理论考虑
  • DOI:
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    高木 望;福田 良一;江原 正博;榊 茂好
  • 通讯作者:
    榊 茂好
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  • 资助金额:
    $ 2.66万
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