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温和な条件で水中硝酸イオンを選択的に窒素ガスに水素化する二元卑金属触媒の創成

创建二元贱金属催化剂，在温和条件下选择性地将水中的硝酸根离子氢化为氮气

基本信息

批准号：
19K05562
负责人：
大澤力
金额：
$ 2.75万
依托单位：
University of Toyama
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2019
资助国家：
日本
起止时间：
2019-04-01 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19K05562/
关键词：
硝酸イオン水素化 Ni触媒反応次数燃焼合成法二元卑金属触媒

项目摘要

本研究は，卑金属であるNiを主金属とし，第二金属との固溶体・金属間化合物を触媒に用いた水中硝酸イオンの水素化で完全な窒素選択性をもつ触媒の開発，および窒素選択性向上の要因の解明を目的とする。研究計画当初は，2019年度に「窒素選択性の高いNi系固溶体・金属間化合物の探索」，2020年度以降に「候補化合物に対する形態制御方法の最適化」を行う予定であったが，研究代表者の大澤が2020年３月に退職することとなり，2019年度は「Ni系固溶体・金属間化合物の調製法の確立，硝酸塩の水素化における反応次数決定法の確立」に重点を置いて研究を行った。「Ni系固溶体・金属間化合物の調製法の確立」については，燃焼合成法によりNi-Al合金を調製後，展開することによりNi触媒を得る方法の最適化を行った。その結果，Ar下，900 ℃，1時間焼成を行うことで，転化率の低下のないNi触媒を調製することに成功した。触媒のキャラクタリゼーションの結果，転化率の低下の抑制には，α-Al2O3の存在およびAl3Ni2より生成したNiの関与が示唆された。「硝酸イオン・亜硝酸イオンの水素化における反応次数の決定法の確立」は，本年度は，触媒として還元Niを用いた。Ni触媒による硝酸塩の水素化では，硝酸塩の濃度が高いほど水素化速度が遅く，硝酸イオンと亜硝酸イオンの反応次数は負の値となった。硝酸塩がNi触媒表面へ強固に吸着することが明らかとなったが，これは既報のPd-Cu，Pt-Ni触媒と大きく異なりNi触媒のみが持つ特徴である。一方，水素の反応次数は1.2~2.3と大きい値を示し，Ni触媒表面上への水素の吸着は弱いことが明らかとなった。また，Ni触媒表面上では、硝酸イオンと水素の吸着部位，亜硝酸イオンと水素の吸着部位が同じであり，硝酸イオン及び亜硝酸イオンと水素が競争吸着することが明らかとなった。

This study aims to clarify the essential reasons for the selectivity of Ni, Ni, The research plan was originally "Exploration of High Ni Solid Solutions and Intermetallic Compounds with Selective Properties" in FY2019,"Optimization of Morphological Control Methods for Candidate Compounds" in FY2020, and "Establishment of Preparation Methods for Ni Solid Solutions and Intermetallic Compounds" in FY2019. The determination method of reaction times of nitric acid hydration was established. "Establishment of Preparation Method of Ni-based Solid Solution and Intermetallic Compound" was carried out by optimizing the preparation method of Ni-Al alloy by combustion synthesis method. As a result, the sintering temperature was 900 ℃ for 1 hour under Ar, and the conversion rate was low and the Ni catalyst was successfully modulated. As a result of catalyst degradation, the decrease of conversion rate was inhibited by the existence of α-Al2O3 and the formation of Ni. "Establishment of the method for determining the number of times of hydration of nitric acid", this year, the catalyst is used. The concentration of nitric acid is high, the hydration rate is high, and the number of reactions of nitric acid is negative. Nitric acid is strongly adsorbed on the surface of Ni catalyst, which is characterized by the presence of Pd-Cu, Pt-Ni catalyst. On the other hand, the number of water element reactions is 1.2~2.3, and the adsorption of water element on the surface of Ni catalyst is weak. The adsorption sites of nitric acid and water on the surface of Ni catalyst are the same, and the competitive adsorption sites of nitric acid and water are the same.