Study of electromagnetic wave absorption by nanostructured metal / oxide interface and applications to solid state catalysis

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本研究では、１.界面双極子を主要因とする界面での選択的加熱機構の明確化と界面での化学反応への影響の主要因を明らかにすること、および2.この界面加熱現象を固体触媒反応系へ応用した革新的反応加速技術の実験的立証を中心課題としている。1.界面での化学反応へのマイクロ波印加の影響の主要因解明について、振動電場の印加による界面での電子移動反応への影響を確認するため、溶液中の固-液相界面での酸化還元反応を利用して、電子の移動特性の促進効果について検証を行なった。モデル反応系として、ニッケル金属粒子表面でのビピリジン誘導体の還元反応に対しマイクロ波を印加することで加熱し、通常のヒータ加熱の系との比較行なった。生成物は吸収分光を用いて時間的な濃度変化を定量した。この結果をLangmuir-Hinshelwoodモデルに適用して反応速度を見積もり、これをビピリジン誘導体の酸化還元電位とニッケル金属の酸化還元電位との差ΔGについて、および印加するマイクロ波強度とについて整理し分析した。結果として、マイクロ波強度およびΔGについて、マイクロ波の効果と逆の相関が示され、この現象について、種々の仮説を立て、マイクロ波による化学反応促進効果の解明について議論を行ない論文投稿した。2.革新的反応加速技術の実験的立証について、界面加熱を固体触媒反応系および薄膜形成技術へと適用し、化学反応、薄膜形成の迅速化を検証した。薄膜材料として有機無機ハイブリッドペロブスカイト材料を用い、この薄膜の反応および結晶化過程にマイクロ波を導入することで、瞬間最高電力1.5kW程度で、パルス幅10-6秒オーダーのパルス波を導入し、これと定常的なマイクロ波印加および、通常加熱としてのホットプレート加熱との比較を行なった。パルス印加により、急速加熱-急速冷却により、低温でのプロセスにおいても、薄膜の結晶成長の促進を明らかにした。