原子レベル構造の理解に基づく溶融塩法による汚染土壌からの材料創製技術の開発

放射性汚染土壌の減容と再生利用は環境回復における重要な課題の一つである．本研究では，環境省の提示する汚染土壌処理の指針（2018年度）に基づき，汚染土壌の処理技術の中でも特に開発の求められている加熱・化学処理に着目した．なかでも溶融塩法は古くから提案されているものの，処理後の土壌の成分が明確ではなく，制御技術の向上が求められている．そこで本研究課題では，減容と再生利用の促進に向け，溶融塩と雲母との反応の初期段階における局所的な構造を明らかにすることで，Cs脱離と結晶成長過程の制御を目指す．本課題では，雲母に及ぼす影響が顕著にみられる溶融塩の条件を探索した．これまでの研究においてNaCl-CaCl2を混合した溶融塩の結果が報告されていることから，本研究では，溶融塩の条件として，混合比 （NaCl-CaCl2比）に注目した．黒雲母に混合比の異なるNaCl-CaCl2少量ずつ添加していき，700℃で2h加熱後，自然冷却したのち洗浄した．加熱前後の組成及び結晶構造を蛍光X線分析（XRF）およびX線回折（XRD）を用いてそれぞれ計測した．XRF計測の結果，いずれの混合比においても検出限界以下までCsが脱離しているものの，混合塩中のNaClによるCs脱離の抑制が示唆された．一方，XRD計測の結果からは，NaClの混合比により組成を変調できる可能性が示唆された．CaCl2比の多い場合wadaliteとhematiteが形成されるのに対し，NaCl比の増加によりdiopsideの形成も観察された．本研究により，Cs脱離および選択的結晶成長に対してCaCl2-NaClの混合比が寄与する可能性が示された．今後，各条件における原子レベルの構造観察により結晶成長初期過程を解明することで，溶融塩法の技術開発に貢献することが期待される．

放射性汚染土壌の減容と再生利用は環境回復における重要な課題の一つである．本研究では，環境省の提示する汚染土壌処理の指針（2018年度）に基づき，汚染土壌の処理技術の中でも特に開発の求められている加熱・化学処理に着目した．なかでも溶融塩法は古くから提案されているものの，処理後の土壌の成分が明確ではなく，制御技術の向上が求められている．そこで本研究課題では，減容と再生利用の促進に向け，溶融塩と雲母との反応の初期段階における局所的な構造を明らかにすることで，Cs脱離と結晶成長過程の制御を目指す．本課題では，雲母に及ぼす影響が顕著にみられる溶融塩の条件を探索した．これまでの研究においてNaCl-CaCl2を混合した溶融塩の結果が報告されていることから，本研究では，溶融塩の条件として，混合比 （NaCl-CaCl2比）に注目した．黒雲母に混合比の異なるNaCl-CaCl2少量ずつ添加していき，700℃で2h加熱後，自然冷却したのち洗浄した．加熱前後の組成及び結晶構造を蛍光X線分析（XRF）およびX線回折（XRD）を用いてそれぞれ計測した．XRF計測の結果，いずれの混合比においても検出限界以下までCsが脱離しているものの，混合塩中のNaClによるCs脱離の抑制が示唆された．一方，XRD計測の結果からは，NaClの混合比により組成を変調できる可能性が示唆された．CaCl2比の多い場合wadaliteとhematiteが形成されるのに対し，NaCl比の増加によりdiopsideの形成も観察された．本研究により，Cs脱離および選択的結晶成長に対してCaCl2-NaClの混合比が寄与する可能性が示された．今後，各条件における原子レベルの構造観察により結晶成長初期過程を解明することで，溶融塩法の技術開発に貢献することが期待される．