酸化物表面のプロトン活性と二酸化炭素還元反応
氧化物表面质子活性与二氧化碳还原反应
基本信息
- 批准号:17J05283
- 负责人:
- 金额:$ 1.09万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份:2017
- 资助国家:日本
- 起止时间:2017-04-26 至 2019-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
本研究の目的は、金属/酸化物担持触媒のCO2還元系について酸塩基及び酸化還元の観点から統括的に反応機構を明らかにすることである。この触媒上のCO2還元は、ある種の電池反応の様なものと考えられる。すなわち、H2の酸化によるH+及び電子の生成(アノード反応)、生成したプロトンの酸化物表面での輸送(電解質)及び金属/酸化物界面上でのCO2還元反応(カソード反応)により構成されている。したがって、反応中の中間体が存在する表面のプロトン輸送特性及び酸塩基性の変化(pKa)の解析が重要であり、本研究はこれに焦点を当てている。AIMD計算結果より、酸塩基分子は表面の強いLewis酸点である金属イオンサイトを中和するように吸着し(M- + AH → M-AH)、その後プロトンを解離してブレンステッド酸性を発現する(M-AH → M-A- + H+)ことが確認されている。すなわち、吸着種のプロトン解離性(pKa)は吸着の強さに比例すると考えられ、この関係を明らかにすることでpKaが吸着の強さから容易に導出可能である。本年度はこの吸着種のプロトン解離性と吸着の強さの関係について議論した。単分子吸着解析では、吸着エネルギーに比例して、プロトンを解離した吸着種(M-A-)が安定化することが確認された。また、溶媒和・吸着種間相互作用の影響下の吸着の強さ及びプロトン解離性の比例関係について議論する手法の検討のため、各原子及び結合の状態密度(DOS)解析を行った。この結果、電子状態変化は吸着の起点となる分子内のO及びS原子とその周りの結合のものが主であり、Energy Density Analysis等の様な各原子の全系に対するエネルギーの寄与を解析する手法を精密に行うことにより溶媒和・吸着種間相互作用のある条件下の酸塩基分子の吸着の強さ及びプロトン解離性の関係を議論できる可能性を見出した。
The purpose of this study is to clarify the mechanism of CO2 reduction in metal/acid-supported catalysts. The CO2 conversion on the catalyst and the reaction on the battery are discussed. The formation and transport of H + and electrons from H2 and H2 to the acid surface (electrolyte) and the CO2 reduction reaction at the metal/acid interface are discussed. It is important to study the transport characteristics of the surface and the pKa of the intermediate in the reaction system. This study focuses on this topic. AIMD calculation results confirm that the acid-based molecule dissociates from the strong Lewis acid point on the surface of the metal to the neutralization point (M-+ AH → M-AH) and the post-dissociation point to the acidic point (M-AH → M-A-+ H +). The dissociation property (pKa) of the adsorbed species can be easily derived from the ratio of the adsorption strength to the adsorption strength. This year, the relationship between adsorption species and dissociation and adsorption strength has been discussed. Single molecule sorption analysis, sorption ratio, dissociation, sorption species (M-A-), and stabilization are confirmed. The relationship between adsorption strength and dissociation under the influence of solvent and adsorption species interaction is discussed. The density of state (DOS) of each atom and combination is analyzed. The results, electronic state transformation adsorption starting point, molecular O and S atoms, the combination of the main, energy density analysis, etc., the whole system of atoms, the formation of the host, the analysis of the method, the precise implementation of the adsorption solvent and the interaction between species, under the conditions of the adsorption of the strong and dissociative relationship between the acid and the base molecules, are discussed.
项目成果
期刊论文数量(7)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
酸化物ナノ粒子粒界の毛細管凝縮による低温プロトン伝導の発現
氧化物纳米粒子晶界处毛细管凝聚引起的低温质子传导的表达
- DOI:
- 发表时间:2017
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:佐藤 龍平;高村 仁;山口 周
- 通讯作者:山口 周
7.酸化物表面プロトニクス:表面プロトン活性とその輸送機構
7.
- DOI:10.5796/denkikagaku.18-fe0007
- 发表时间:2018
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:早川正士;井筒潤;Schekotov A.;浅野智計;山口弘輝;瓜屋 祐;佐藤龍平,山﨑智之,山口 周
- 通讯作者:佐藤龍平,山﨑智之,山口 周
酸化物表面の酸塩基修飾によるプロトン伝導性の変化
由于氧化物表面的酸碱改性而导致质子电导率的变化
- DOI:
- 发表时间:2018
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:佐藤 龍平;澁田 靖;下條 冬樹, 山口 周
- 通讯作者:下條 冬樹, 山口 周
Ab initio molecular dynamic study about effect of acid-base molecule adsorption on acidity on ZrO2 surface
ZrO2表面酸碱分子吸附对酸性影响的从头算分子动力学研究
- DOI:
- 发表时间:2018
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Ryuhei Sato;Yasushi Shibuta;Fuyuki Shimojo;and Shu Yamaguchi
- 通讯作者:and Shu Yamaguchi
Ab Initio Molecular Dynamic Study of effect of acid-base modification on proton activity of oxide surface
酸碱改性对氧化物表面质子活性影响的从头算分子动力学研究
- DOI:
- 发表时间:2018
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:Ryuhei Sato;Shibuta Yasushi;Shimojo Fuyuki;Shu Yamaguchi
- 通讯作者:Shu Yamaguchi
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2021 - 期刊:
- 影响因子:0
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一杉 太郎
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