Origin of organic nitrogen aerosol revealed by advanced analysis of nitrogen isotope ratio

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本年度は昨年度から引き続き大気エアロゾル中のアミノ酸について、実大気中での代表的な反応過程であるオゾン酸化反応を受けた際の同位体分別効果を調べ、起源トレーサーとしての有用性を検証した。同位体比既知の遊離態アミノ酸標準物質、タンパク質のモデル物質としてのウシ血清アルブミンを添加した石英繊維フィルター、および森林観測サイトで採取した大気エアロゾルフィルター試料(TSP)をそれぞれ大気オゾンに曝露した。これにより、オゾン曝露の前後でアミノ酸の窒素、炭素の安定同位体比が有意に変化するかどうか、すなわちエアロゾル中のアミノ酸がオゾンに伴う反応を受けることによる同位体分別効果の影響を調べた。測定には前年度に確立した、石英繊維フィルターからの溶媒抽出、加水分解や誘導体化等のプロセスの後、ガスクロマトグラフ-質量分析計およびガスクロマトグラフ-同位体比質量分析計に導入し、化合物の質量および安定同位体比を測定する手法を用いた。その結果、主要な化合物を含め、ほとんどのアミノ酸化合物の窒素・炭素の安定同位体比について、オゾン曝露の前後で有意な変化は見られず、オゾンに関連する反応による同位体分別は起きていないことが確認できた。植生内で同位体分別が起きないとされる特定のアミノ酸化合物についての過去の文献と本研究による実験結果から、大気でのオゾン酸化反応を経ても、特にグリシンの安定同位体比などが大気中の生物起源トレーサーとして有用であることが初めて示唆された。