位相安定な高強度中赤外光パルスによる高速物性制御とそのサブサイクル分光計測

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高強度フェムト秒中赤外パルスを励起光とした固体のサブサイクル分光測定による研究を行っている。サブサイクル分光とはポンプ・プローブ分光の一種であり、ポンプ光の電場の周期より短い時間幅のプローブ光を用いるものを指す。本年度は、水素結合型強誘電体を対象に、中赤外パルス照射によって強誘電分極を高速制御することを目的とした研究を行った。まず、プローブ光として使用するための近赤外極短パルス光源を構築した。これまで、プローブ光として非同軸光パラメトリック増幅器のシグナル光である可視7フェムト秒 (fs) パルスを使用してきた。強誘電分極の変化を直接測定するには、プローブ光に対する第二高調波発生を観測することが有効であるが、そのためには近赤外極短パルスが必要であった。そこで、これまで使用していた光源にて副次的に発生するアイドラー光を使用できるように光学系を整備した。アイドラー光の角度分散を補償し、形状可変鏡を用いてパルス圧縮を行うことによって、中心波長1150 nm、時間幅11 fsの近赤外極短パルスの発生に成功した。水素結合型強誘電体クロコン酸に対して、プロトン振動に関係する分子内振動モードを中赤外パルスによって共鳴励起する実験を行った。測定は室温にて行った。ポンプ光は中心周波数60 THz、電場振幅9.0 MV/cmであった。第二高調波発生の強度変化の大きさから、強誘電分極が約20%の振幅で高速変調されたと見積もられた。また、プロトン振動励起によって分極が減少し、それにともなって格子変形が誘起されたと考えられる応答が観測された。