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Reconstructing ancient atmospheric composition using temperature dependence of sulfur isotope fractionation

利用硫同位素分馏的温度依赖性重建古代大气成分

基本信息

批准号：
20K14593
负责人：
遠藤美朗
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-12-19 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

2021年度は、室温から－45°Cまで温度を系統的に変化させ光化学実験を行い、低温低圧におけるSO2光解離反応の同位体分別係数を初めて得た。結果は明らかな温度依存を示し、SO2分圧が一定の条件においてδ34S、Δ33S、Δ36S値の大きさが低温ほど大きくなった（－45°Cでは室温の約4倍）。一方でΔ33S/δ34S比およびΔ36S/Δ33S比は温度にほとんど依存しなかった（Δ33S/δ34S~+0.12, Δ36S/Δ33S~－3.1）。低温ほど分別係数を大きい傾向は、SO2吸収スペクトルの温度依存性に基づく予想と定性的に一致する。すなわち、温度が下がると、吸収ピークの波長における吸収断面積が大きくなり、最も同位体存在度が多い32SO2が紫外線を吸収し32SO2のみ光解離反応が遅くなるために起きる同位体異常（自己遮蔽効果）が効果的に働き分別係数が大きくなった可能性がある。実験結果を太古代の硫黄同位体比と比較すると、温度を下げてもΔ33S/δ34S比（~+0.9）には近づかず、本研究が行った低温低圧におけるSO2光解離では太古代の4種硫黄同位体比の完全な再現はできないことがわかった。一方で、過去2,600年の硫酸エアロゾルから観測されたδ34S, Δ33S値については、OHラジカルによるSO2の酸化(SO2 + OH → HSO3, HSO3 + O2 → SO3 + HO2, SO3 + H2O → H2SO4)とSO2光解離を経由した硫酸生成(SO2 + hν → SO + O, SO + O2 + M → SO3 + M, SO3 + H2O → H2SO4)の2つの硫酸生成経路の混合モデルにより説明できる可能性が高いことがわかった。以上の内容をまとめた論文を執筆し、国際誌に投稿した。

In 2021, the photochemistry of the room temperature-45°C temperature system and the low-temperature and low-pressure SO2 photodissociation and reaction isotope coefficients are determined. The results show that the temperature dependence of the SO2 pressure and the constant SO2 pressure are determined by the conditions of δ34S and Δ33 S, Δ36S 値の大きさがlow temperatureほど大きくなった (-45°C and room temperature is about 4 times). On the one hand, the ratio of Δ33S/δ34S is Δ36S/Δ33S, and the ratio of temperature is Δ33S/Δ34S~+0.12, Δ36S/Δ33S~-3.1). The low-temperature resolution coefficient has a large tendency and the SO2 absorption temperature dependence is based on the assumption that it is qualitatively consistent.すなわち, temperature が下がると, absorption ピークのwavelength におけるabsorption cross-sectional area が大きくなり, most もisotope existence degree が多い32SO2 がUV をabsorption し32SO2のみPhotodissociation reactionが遅くなるために起きるisotope anomaly (self-shielding effect)ががeffect coefficient is largeきくなったpossibilityがある. The result of the experiment is the Archean sulfur isotope ratio and comparison, the temperature is lower, the Δ33S/δ34S ratio (~+0.9), the close distance is, In this study, the photodissociation of SO2 at low temperature and low pressure was carried out to fully reproduce the ratio of the four sulfur isotopes in the Archaean period. One side, the past 2,600 years of sulfuric acid エアロゾルから禳measurement δ34S, Δ33Sつについては, OHラジカルによるSO2 acidification (SO2 + OH → HSO3, HSO3 + O2 → SO3 + HO2, SO3 + H2O → H2SO4) and SO2 photodissociation are generated from sulfuric acid (SO2 + hν → SO + O, SO + O2 + M → SO3 + M, SO3 + H2O → H2SO4) の2つのSulfuric acid generation method 経路経路のモデルにより Description of the possibility of できるが高いことがわかった. The above content is written by the author of the paper and contributed by International Journal.