硫化カルボニルの四種硫黄同位体比に注目した、成層圏硫酸エアロゾル生成過程の解明

以硫化羰四种硫同位素比阐明平流层硫酸气溶胶生成过程

基本信息

批准号：
10J07563
负责人：
服部祥平
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2010
资助国家：
日本
起止时间：
2010 至 2012
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、前年度までに達成した硫化カルボニル(OCS)の消失反応である光解離、酸素ラジカル、OHラジカルによる同位体分別を学術論文に発表し、さらに素過程における分別を考慮したモデルを用いて成層圏大気化学を考察した。その結果、同位体のマスバランスより、バックグラウンド成層圏硫酸エアロゾルの起源としてOCSは矛盾しないことを明らかにした。また、前年度に実験によって求めたOCSの光解離における波長依存同位体分別を、第一原理計算を用いた再現することに成功し、結果として発表した実験結果と相補的な結果を得た。さらに、理論計算からもOCS光解離は質量非依存分別を引き起こさないことも明らかとなり、現世の酸化的大気で観測される硫黄の質量非依存分別にはOCS由来の硫黄化合物は関与していないことが示唆された。また、大規模火山噴火の際に生じる成層圏硫酸エアロゾルに関する研究でも成果を得た。本年度は、二酸化硫黄(SO_2)の光励起領域の紫外線吸収断面積の計測結果を共同で学術誌に発表した。その結果を組み込んだ火山噴煙のプルームモデルを用いることで、成層圏での大気化学反応により硫酸の硫黄安定同位体比が変化するメカニズムの解明に成功した。この結果、SO_2の光励起反応によって引き起こされる質量非依存分別によって極域の雪やアイスコアの記録を初めて再現した。今後、硫黄同位体記録を用いた火山噴火の規模や気候への影響の定量的な復元への展開が期待される。以上の結果を米国アカデミー紀要に発表し、プレスリリースを行った。

今年，我们发表了一篇有关使用光解离，氧自由基和OH自由基的学术论文，该论文是上一年达到的羰基硫化物（OCS）的消失反应，并使用在基本过程中考虑分数的模型进行了平流层大气化学。结果，可以发现OCS与同位素的质量平衡相一致。此外，我们成功地复制了前一年通过第一原理计算通过实验获得的OC的波长依赖性同位素分馏，从而与已发表的实验结果产生了互补的结果。此外，理论计算还表明，OCS光解离并不引起质量非依赖性分馏，这表明OCS衍生的硫化合物与当前氧化大气中观察到的硫的质量独立分馏无关。我们还获得了大规模火山喷发期间发生的平流层硫酸盐气溶胶的结果。今年，我们在学术期刊上共同发布了二氧化硫（SO_2）光激发区域的紫外吸收横截面区域的测量结果。通过使用结合结果的火山羽流模型，我们成功阐明了由于平流层中大气化学反应而导致的硫稳定同位素比变化的机制。结果，第一次由SO_2的光激发反应引起的质量非依赖性分馏，首次复制了极性区域中的雪和冰芯的记录。可以预期，将来可以使用硫同位素记录来定量恢复火山喷发的规模以及对气候的影响。上述结果在美国学院的会议记录中宣布，并发布了新闻稿。