非クラマース二重項系における軌道ゆらぎ超伝導の発現条件の検証

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非クラマース二重項基底状態をもつ化合物は、低温で多極子自由度のみが残るため、多極子が関与する新奇物性を調べる上で最適な系である。本研究では、非クラマース二重項基底状態をもつPrT2A2Zn18 (T: 遷移金属, X = Sn, In)について、AやTの元素を別の元素に置き換えた化合物を合成する。この元素置換により、他の非クラマース二重項系で見出されてきた超伝導や多極子秩序といった多彩な物性がどのように変化するかを調べることで、これらの物性の相関と発現機構を探る。本年度は新たな化合物としてPrOs2Sn2Zn18とPrOs2In2Zn18の合成を試みた。得られた多結晶試料について、X線構造解析を行ったところ、目的物質が得られていることを確認することができた。この化合物は構造相転移を示すことが報告されているPrOs2Zn20と同型構造をもつ。PrOs2Zn20ではこの構造相転移によりPrサイトの対称性が低下し、基底状態が非クラマース二重項ではなくなる。一方、PrOs2Sn2Zn18とPrOs2In2Zn18では、比熱測定からPrOs2Zn20で見られた構造相転移が観測されず、低温まで立法晶構造が保たれていることがわかった。このため、PrOs2Sn2Zn18とPrOs2In2Zn18の基底状態は非クラマース二重項である可能性がある。実際に、比熱は降温に伴い10 K以下でジョットキー異常と思われるピークを示した後、3 K以下で上昇をつづける。このことは、3 K以下でもPrがもつ4f電子のエントロピーが放出されていることを示唆しており、結晶場基底状態に多極子自由度が残っている可能性が高いことを示す。