Basic research for the design of 3D modeling structured catalysts with the application of machine learning

2021年度にCFDシミュレーションにて検討した各種形状の構造体触媒について、反応試験（(i)気相のモデル反応：CH4/CO2改質反応）を実施した。空間速度（SV値）4000 [1/h]程度において、両者の反応性能が近い値をとり、格子＞単純ハニカム>球充填の序列に整合があることを確認した。しかしながら、SV値の増大とともに反応性能が低下する傾向は、反応試験ではCFDシミュレーションのそれよりも低下幅が有意に大きい結果であった。反応後の構造体触媒を切断し、LIBS（レーザ有機ブレークダウン分光法）による断面分析を行ったところ、表面から遠い位置の金属担持量が乏しいことが分かり、この理由として触媒調製時における金属前駆体液の含浸が構造体内部まで充分行き届いていなかったためと推測される。体積当たりで最大の反応性能を志向する際、構造体触媒への金属担持は内部までムラなく均一であることが、基礎データ取得の段階からも好ましい。構造体が多孔質であったこと、反応性能に再現性があったことから本課題の発見が遅れたが、調製時の脱気等の操作を加えることにより現在解決を図っている。このほか、2022年度実施予定の(ii) 液相反応のモデル反応として、文献を参照しつつクロスカップリング反応によるビアリール化合物の合成反応装置を構築し、反応速度パラメータの取得を進めている。

2021年度にCFDシミュレーションにて検討した各種形状の構造体触媒について、反応試験（(i)気相のモデル反応：CH4/CO2改質反応）を実施した。空間速度（SV値）4000 [1/h]程度において、両者の反応性能が近い値をとり、格子＞単純ハニカム>球充填の序列に整合があることを確認した。しかしながら、SV値の増大とともに反応性能が低下する傾向は、反応試験ではCFDシミュレーションのそれよりも低下幅が有意に大きい結果であった。反応後の構造体触媒を切断し、LIBS（レーザ有機ブレークダウン分光法）による断面分析を行ったところ、表面から遠い位置の金属担持量が乏しいことが分かり、この理由として触媒調製時における金属前駆体液の含浸が構造体内部まで充分行き届いていなかったためと推測される。体積当たりで最大の反応性能を志向する際、構造体触媒への金属担持は内部までムラなく均一であることが、基礎データ取得の段階からも好ましい。構造体が多孔質であったこと、反応性能に再現性があったことから本課題の発見が遅れたが、調製時の脱気等の操作を加えることにより現在解決を図っている。このほか、2022年度実施予定の(ii) 液相反応のモデル反応として、文献を参照しつつクロスカップリング反応によるビアリール化合物の合成反応装置を構築し、反応速度パラメータの取得を進めている。