トポロジカル超分子ビルディングユニット形成に立脚した多階層ナノ構造制御

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天然に存在する環状オリゴ糖であるシクロデキストリン(CyD)と高生体適合性の線状ポリマーを室温の水中で混合すると、超分子性ナノシート材料(PPRNS)が形成される。本研究では、形成・構造制御の方法論・理論の構築を目指し、サイズ・分布・組織化制御の実現を目指し研究を行っている。本年度は、軸高分子の末端に官能基を付与してPPRNSの形成速度を調べた。末端にCyDとの会合定数が高い官能基を付与するとPPRNSの形成速度は加速した。一方でCyDとの会合定数の低い官能基を軸末端に付与するとPPRNSの形成速度は遅延した。ここで面白いことに、軸末端のCyDとの会合定数が異なると、PPRNSの形成速度だけでなく組成も異なる結果となった。当初はPPRNSにおけるCyDと軸の組成比は一定であると考えていたが、実際は、組成比は変化する値であることが見いだされた。軸分子とCyDとの理想的な包接錯体形成（1つのβ-CyDが２つのPOユニットを包接する）を仮定すると、CyD／軸の値は14である。つまりこれ以上の値をとったPPRNSには、軸高分子を包接していないCyDを有していることが示唆される。このような空孔性のCyDは、薬分子や機能性分子を担持できる可能性を有しており、DDS応用が期待される。また、PPRNS形成において、加熱による溶解と冷却による結晶成長を繰り返し与え、PPRNSのサイズ拡大に挑戦した。従来法の作成ではPPRNSの一辺の大きさは2マイクロメートル程度であるが、今回の操作により作成したPPRNSでは一辺が5から10マイクロメートルとなっており、サイズ拡大に成功した。今後、サイズ拡大の機構を理解するとともに、さらなるサイズ拡大の実現を目指して研究を進めていく。本年度はこれらの研究以外にも、PPRNSの末端基を封鎖することによる分解抑制などにも着した。これらの研究についても随時進めていく予定である。