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Theoretical study of ultrafast dynamics of photons, electrons, and spins in single molecule junctions

单分子结中光子、电子和自旋超快动力学的理论研究

基本信息

批准号：
21K14481
负责人：
三輪邦之
金额：
$ 2.91万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

ナノメートルスケールのギャップを持つ金属構造の間に単一の分子が配置された系（単一分子接合）における光・電子・スピンのダイナミクスを明らかにするための理論研究を推進した。今年度は、光と物質の相互作用を利用してナノ物質の物理的特性を「制御」できうることに着目し、金属ナノ構造の表面近傍に励起されうる局在表面プラズモン（LSP）と、分子を強く結合させることにより、分子の電界発光特性を制御する研究を行った。以下にその内容を記す。電荷注入により分子が励起される場合、一般にスピン一重項（S1）および三重項（T1）励起電子状態が1:3の割合で形成される。T1から基底電子状態（S0）への輻射遷移は一般に遅く、T1の形成は発光効率の低下を招く。電荷注入による分子励起において、T1を形成させずにS1を選択的に形成できれば、これらの課題を克服しつつ、電界発光の高効率化を実現できる可能性がある。本研究では、プラズモニックナノ共振器中の単一分子接合において、LSPと分子が強く結合し両者の混合状態（ポラリトン）が形成される場合の電界発光に注目した。単一分子接合では、電極間に印加する電圧を制御することで、系の最低エネルギーの励起電子状態を選択的に励起できる。またポラリトンの形成には、T1-S0遷移に比べて遷移モーメントの大きいS1-S0遷移が支配的に寄与する。系の最低エネルギーの励起電子状態をポラリトンに対応させることで、T1の形成を避けつつ、S1を形成させることが可能になると予想される。そこで、系のモデル化を行い、電界発光特性を調べた。その結果、電荷注入によりポラリトンを選択的に励起できること、および、これにより系の電界発光の効率を向上できることがわかった。LSPのエネルギーや分子との結合強度などに対する発光効率の依存性や高い効率が実現する条件について議論し、論文にまとめ発表した。

The theoretical study of the molecular configuration of metal structures is being promoted. This year, the interaction between light and matter is used to control the physical properties of matter. The excitation near the surface of metal structures is carried out on the surface of matter (LSP). The strong binding of molecules is carried out on the electric field of molecules. The following is a summary of the contents. In general, charge injection excites molecules with a single term (S1) and a triple term (T1), resulting in a 1:3 split. The radiative transfer of T1 substrate electron state (S0) is generally affected, and the formation of T1 is affected by the low radiative efficiency. It is possible to overcome the problem of molecular excitation, T1 formation, S1 formation and high efficiency of electric field emission due to charge injection. In this paper, we focus on the electric field emission in the case of the strong combination of single molecule and LSP in the resonator. Single molecule bonding, voltage control between electrodes, minimum excitation of the system, excitation of the selected electronic state T1-S0 migration is the dominant factor in the formation of migration. The minimum excited electron state of the system is divided into two categories: T1 formation, S1 formation, and possible formation. In addition, the light emission characteristics of the electric field can be adjusted. As a result, the selection of polariton for charge injection will increase, and the efficiency of electrical light emission in this system will increase. The binding strength of LSP molecules depends on the high efficiency of light emission.

项目成果

期刊论文数量（10）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

時間分解量子もつれ分光の理論：光の非古典相関を利用したスペクトル選択的な励起ダイナミクスの観測

时间分辨量子纠缠光谱理论：利用光的非经典相关性观察光谱选择性激发动力学

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Miwa Kuniyuki;Sakamoto Souichi;Ishizaki Akihito;三輪邦之，坂本想一，石崎章仁;藤橋裕太，三輪邦之，東雅大，石崎章仁
通讯作者：
藤橋裕太，三輪邦之，東雅大，石崎章仁

Orbital-resolved visualization of single-molecule photocurrent channels

DOI：
10.1038/s41586-022-04401-0
发表时间：
2022-03-31
期刊：
NATURE
影响因子：
64.8
作者：
Imai-Imada, Miyabi;Imada, Hiroshi;Kim, Yousoo
通讯作者：
Kim, Yousoo

Theoretical investigation of optoelectronic conversion in single molecules on solid surfaces

固体表面单分子光电转换的理论研究

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Miwa Kuniyuki;Sakamoto Souichi;Ishizaki Akihito;三輪邦之，坂本想一，石崎章仁;藤橋裕太，三輪邦之，東雅大，石崎章仁;Kuniyuki Miwa
通讯作者：
Kuniyuki Miwa

分子ナノ光学の理論研究

分子纳米光学理论研究

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Miyabi I-Imada;Hiroshi Imada;Kuniyuki Miwa;Yusuke Tanaka;Kensuke Kimura;Inhae Zoh;Rafael Jaculbia;Hiroko Yoshino;Atsuya Muranaka;Masanobu Uchiyama;Yousoo Kim;三輪邦之;三輪邦之
通讯作者：
三輪邦之

Control and Enhancement of Single-Molecule Electroluminescence through Strong Light-Matter Coupling

通过强光-物质耦合控制和增强单分子电致发光