Electric field-assisted nanocatalysis within a hollow compartment

令和4年度は、1) 大きさの異なる細孔を有する中空シリカ粒子を合成し、2) バルク相から中空シリカ粒子空隙内部への物質移動を評価した。1) 中空シリカ粒子を触媒ナノ粒子の担体として用いる場合、シリカ殻(シェル)の細孔径が反応物および生成物の拡散性に強く影響する。ここでは、まず触媒粒子を格納しない中空シリカ粒子において、シェルの細孔径を制御する手法の確立を試みた。界面活性剤ミセルを鋳型とするアプローチにより、細孔径が約2 nmの中空シリカ粒子の合成に成功した。さらに、合成系に種々有機分子(膨潤剤)を添加し、ミセルサイズを拡大させることで、シェル細孔径をさらに増大可能であることも確認した。本合成手法は、触媒粒子を内包した場合でも適用可能であるため、現在は触媒粒子を内包した中空シリカ粒子合成において、シリカシェルの細孔径制御に取り組んでいる。2) 1)で合成した種々中空粒子のシリカシェル内外の物質移動を共焦点レーザー顕微鏡により評価した。中空粒子を固定化したキャピラリー内にモデル分子となる蛍光色素水溶液を注入し、所定時間経過後の中空粒子内部への蛍光分子も取り込み速度(移動速度)および取り込み量を評価した。バルク相から中空粒子内部への蛍光色素の移動速度は、シリカシェルの細孔径に強く依存し、細孔径が蛍光分子よりも大きい場合には速やかに物質移動が生じることがわかった。さらに、細孔径が大きな中空シリカ粒子は、それが小さな中空粒子と比較して多くの蛍光分子を取り込むことも確認した。以上の検討結果から、触媒粒子を内包する中空シリカ粒子の細孔径は対象物質、つまり触媒反応の反応物ならびに生成物の大きさを考慮して設計する必要がある。

令和4年度は、1) 大きさの異なる細孔を有する中空シリカ粒子を合成し、2) バルク相から中空シリカ粒子空隙内部への物質移動を評価した。1) 中空シリカ粒子を触媒ナノ粒子の担体として用いる場合、シリカ殻(シェル)の細孔径が反応物および生成物の拡散性に強く影響する。ここでは、まず触媒粒子を格納しない中空シリカ粒子において、シェルの細孔径を制御する手法の確立を試みた。界面活性剤ミセルを鋳型とするアプローチにより、細孔径が約2 nmの中空シリカ粒子の合成に成功した。さらに、合成系に種々有機分子(膨潤剤)を添加し、ミセルサイズを拡大させることで、シェル細孔径をさらに増大可能であることも確認した。本合成手法は、触媒粒子を内包した場合でも適用可能であるため、現在は触媒粒子を内包した中空シリカ粒子合成において、シリカシェルの細孔径制御に取り組んでいる。2) 1)で合成した種々中空粒子のシリカシェル内外の物質移動を共焦点レーザー顕微鏡により評価した。中空粒子を固定化したキャピラリー内にモデル分子となる蛍光色素水溶液を注入し、所定時間経過後の中空粒子内部への蛍光分子も取り込み速度(移動速度)および取り込み量を評価した。バルク相から中空粒子内部への蛍光色素の移動速度は、シリカシェルの細孔径に強く依存し、細孔径が蛍光分子よりも大きい場合には速やかに物質移動が生じることがわかった。さらに、細孔径が大きな中空シリカ粒子は、それが小さな中空粒子と比較して多くの蛍光分子を取り込むことも確認した。以上の検討結果から、触媒粒子を内包する中空シリカ粒子の細孔径は対象物質、つまり触媒反応の反応物ならびに生成物の大きさを考慮して設計する必要がある。