权益分类	功能权益	普通用户	{{item.name}}会员
{{category.name}}	{{benefitItem.name}}

熱的条件下での気相クラスター反応の時間制御による速度論的・熱力学的研究

热条件下气相簇反应的时间控制动力学和热力学研究

基本信息

批准号：
21K14583
负责人：
永田利明
金额：
$ 2.83万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K14583/
关键词：
物理化学クラスター気相反応質量分析熱分析

项目摘要

気相クラスターの熱反応を解析する手法として以前から気相昇温脱離法という手法で研究を進めてきたが、この際の反応時間を制御することでクラスターの気相反応について熱力学的・速度論的に従来より詳細な解析を行うことを目指して研究を進めている。熱反応の時間制御を行うことで反応過程を詳しく追跡できるようになることが期待されるが、そのような解析が必要となる反応系として、多段階かつ正反応と逆反応が同時に進行するような反応過程に着目し、そのようなクラスター反応の候補となる反応系について気相昇温脱離法を用いた反応解析を行った。ケイ素酸化物クラスターに水分子を反応させることでクラスター水和物を生成し、加熱することで起こる変化を調べた。Si, O, Hの原子から構成されるクラスターは、各元素が+4価、-2価、+1価を取るような化学量論的な組成が主に生成し、加熱によりH2O分子の脱離反応が見られた。H2O濃度条件を変化させた気相昇温脱離実験の結果を比較することで、加熱によって単にH2Oが脱離しているのではなく、同時にH2Oの吸着(逆反応)が起きていることが分かった。クラスターを1000 Kまで加熱してもH2Oは完全に放出されず、Si3O7H3+のような化学式の上ではまだH2Oの脱離が可能である組成で反応が止まることが分かった。量子化学計算と実験の結果を合わせて検討したところ、H2O分子はSi酸化物クラスターと反応することでOH基の形で存在していること、Si原子が四面体型4配位構造を取る構造が安定でそのような構造が取れない組成は著しく不安定であることが示唆された。アルミニウム酸化物クラスターについても同様に水分子を反応させ熱変化を調べた。Siと同様に式の上ではH2Oの脱離がまだ可能であるような組成で脱離反応が止まったが、量子化学計算からはAlではSiとは異なる安定化則が示唆された。

気phase クラスターのThermoreflection analysis する Technique として Previous から気phase temperature rise The method of detachment, the research of technique, the research of the method, the research of the technique, and the control of reaction time The opposite is the opposite of thermodynamics and velocity theory.に従来よりDetailsなanalyticsを行うことを Eyes refers to してResearchを进めている. The time control of thermal reaction is controlled by the reaction process. The reaction process is detailed and traced.がanticipationされるが, そのようなanalytics がnecessary となるreaction system として, multi-stage かつpositive and negative The reaction process is carried out at the same time, and the reaction process is carried out at the same time. The candidate reaction system is the reaction phase heating detachment method using the reaction analysis method. Keto acid compound クラスターにwater molecule をreaction させることでクラスターWater and substances are produced and heated, and the ingredients are changed and adjusted. Si, O, H atoms are composed of されるクラスターは, and each element is が+4価, -2価, and +1価をtake るよThe chemical composition of うなchemistry is mainly generated and heated, and the detachment and reaction of H2O molecules is the result of heating. The H2O concentration condition is changed, and the phase temperature rises and the result of the detachment is compared. 2O is released and separated, and H2O is absorbed (reversely) at the same time.クラスターを1000 KまでheatingしてもH2Oはcompletely releasesされず、Si3O7H3+のようなchemistry Formula の上ではまだH2Oのdeviationがpossibleである constitutes で Reflectionがstopまることが分かった. Quantum chemical calculation results, H2O molecule Si acid compound クラスターとanti-reaction することでOH group のmorphosis していThe Si atom has a tetrahedral 4-coordinate structure, a stable structure, a stable structure, and a stable structure.アルミニウム acid compound クラスターについても Same as 様にWater molecules をreverse 濜させheat change をadjusted べた. Siと同様に式の上ではH2Oの出がまだpossible であるような composed でbreakaway reactionがStop the problem and calculate the quantum chemistry.

项目成果

期刊论文数量（24）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

気相昇温脱離法によるイリジウムカチオンクラスターと一酸化窒素の反応の研究

气相热脱附法研究铱阳离子簇与一氧化氮的反应

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
立川慧太郎;永田利明;宮島謙;真船文隆
通讯作者：
真船文隆

Geometrical Structures of Gas Phase Cerium Oxide Cluster Cations after Reaction with Nitric Oxide Studied by Ion Mobility Mass Spectrometry

离子淌度质谱研究气相氧化铈簇阳离子与一氧化氮反应后的几何结构

DOI：
10.1021/acs.jpca.1c10835
发表时间：
2022
期刊：
Journal of Physical Chemistry A
影响因子：
0
作者：
Toshiaki Nagata;Jenna W. J. Wu;Motoyoshi Nakano;Keijiro Ohshimo;and Fuminori Misaizu
通讯作者：
and Fuminori Misaizu

ドリフトチューブと飛行時間質量分析計を用いたイオンの構造および反応研究

使用漂移管和飞行时间质谱仪进行离子结构和反应研究