Unveiling trans-scale relationship between dynamic bonds and mechanical properties by homogeneous polymer networks

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ゲルやゴム等の架橋高分子は、多様な用途を有する産業上重要な材料である。架橋高分子を構成する三次元高分子網目に、弱く可逆な動的結合を組み込むことで、力学的な強靭性や自己修復性などの優れた機能を付与することができる。本研究の目的は、種々の動的結合が架橋高分子の物性に及ぼす効果を、動的結合の種類によらない普遍的法則として解明することである。そのために、構造を精密に制御したモデル架橋高分子の合成および特性評価、および量子化学計算等を用いた動的結合の特性評価を組み合わせた、スケール横断的な解析を行う。本年度の研究成果は、大きく分けて以下の2つである。【成果1】　前年度に確立した合成手法に基づき、まず種々の動的結合を導入するための共通のベースとなる高分子を大量に合成した。そして、動的結合として金属-配位子相互作用を有するモデル高分子を合成したほか、新たにイオン相互作用および水素結合を形成する官能基の導入にも成功した。これにより、動作原理の異なる三種類の動的結合を同一条件で定量的に比較評価可能な架橋高分子系を確立した。得られたモデル高分子の動的粘弾性を解析し、動的結合の分子レベルの解離・会合ダイナミクスが粘弾性特性に反映されていることを示唆する予備的結果を得ることができた。【成果2】　前年度に検討したポリエステル系高分子からなる構造均一な架橋高分子の力学特性を調査したところ、当初想定していなかった新たな知見を得た。当該架橋高分子は、顕に動的結合を導入していないにも関わらず優れた伸長性と靭性を示したほか、既存材料をはるかに凌駕する顕著なひずみ硬化性を示した。その場X線散乱法による解析の結果、印加されたひずみにより、高分子鎖が動的に秩序化し硬化することが、特異な物性の原因であることが分かった。当初想定していた形とは異なるが、これも一種の動的な構造による材料強化原理の発見であると言える。