高分子電解質の結晶化によって誘起される高強度化メカニズムの解明

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本研究では、ウェアラブルデバイスへの適用を目指した強靭かつ延伸可能な高分子電解質材料の開発を目的としている。前年度は一部計画を変更し、高分子鎖上をスライド可能な動的な架橋点を有するスライドリング(SR)網目とLi塩からなる強靭な電解質を開発した。この材料に対し研究を進め、論文作成（投稿中）を行った。X線散乱・AFM等の構造解析手法と物性評価の組み合わせにより、以下が明らかとなった。(1)延伸した際に高分子鎖が配向し結晶化する伸長誘起結晶化が起こり、亀裂進展への耐性を生ずることが優れた破断エネルギー(>100 MJ/m3)に繋がっている。(2)架橋点として用いた鎖上を移動可能なシクロデキストリンが電解質中で相分離し、硬い連続相のドメインを形成しており、それが高いヤング率(>10 MPa)に寄与している。これらの機械特性はウェアラブルデバイスの外装として用いられる一般的なエラストマーよりも優れており、ここまで高い破断エネルギー、ヤング率を両立し、イオン伝導率も高い高分子固体電解質はこれまでに報告されておらず、本検討が初めての報告となる。加えて、溶媒を変え、Li塩よりも溶媒和力が弱いイオン液体を用いてSRイオンゲルを作製した。SRイオンゲルにおいても伸長誘起結晶化が観測され、高い破断エネルギーを示した。現在、中性子散乱を中心としてその構造解析を進めている。また、当初の目的であった、4分岐均一高分子網目の伸長誘起結晶を利用した強靭化にも進展があった。(1)分岐間の分子量(2)高分子の濃度の両者を一定以上にすることで、4分岐の高分子網目を使っても高分子鎖が十分に配向し、伸長誘起結晶を形成することが分かった。以前報告した伸長誘起結晶を形成しない4分岐網目の高分子電解質よりも遥かに高い破断延伸倍率と破断応力を示すことが明らかになりつつある。