項間交差過程の理論計算に基づく重合性物質の自発熱重合機構解明

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本研究の目的は、項間交差過程に関する詳細反応モデル構築技術を確立し、重合性物質の自発熱重合機構を解明し、その安全制御を目指すものである。特にアクリル酸エステルの自動酸化反応を第一原理よりモデル化する技術を構築し、その機構解明を目的とした。2021年度までに項間交差過程を含むアクリル酸メチルの自動酸化反応に関する反応モデルを構築していたが、実験的検証が不十分であった。2022年度はアクリル酸メチルの70 ℃等温エアレーション条件下における自動酸化反応速度の実験値が得られたため、これと反応モデルを比較することでモデル検証を実施した。本研究では、これまで定量が困難であったアクリル酸メチルの自動酸化反応における反応生成物である過酸化物の定量に成功し、紫外吸光分析による定量測定技術を構築した。また、反応モデルに関しては、一部を素反応から記述して詳細化し、いくつかの反応を追加することで改良した。モデル予測結果は実験結果の傾向を説明するものとなったが、一部が再現できておらず、更なる改良が必要であることが分かった。今後は、引き続き反応モデルの詳細化を実施するとともに、項間交差過程の反応速度の計算方法を見直す。また、実験方法についても紫外可視吸光分析における試料調整法を開帳することで複数の温度条件、溶存酸素濃度条件で連続的に自動酸化反応速度を計測する方法へ改良を行う。これにより、広範な条件で現象を再現するモデルの検証に役立てることを計画している。