積層薄膜を用いた接合界面における分解反応の解明と保護層導入効果の検証

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非常に高い安全性と優れた充放電特性を兼ね備えた次世代の二次電池として、電極と電解質が大気下にて安定な酸化物で構成される全固体リチウムイオン二次電池の実現が切望されている。実現への課題は電極と固体電解質との界面にあり、早急に接合界面について実験的に評価する手法の構築が必須である。申請者は薄膜作製の経験と固相反応における知見とを組み合わせることにより、高品質単結晶エピタキシャル薄膜を用いて正極-負極接合界面の積層構造を作製して評価することにより、「1. 接合界面での現象の理解」と、「2. 界面保護層導入による効果の検証」に取り組んでいる。初年度は、正極活物質と負極活物質を積層させた際に生じる界面反応について評価した。正極活物質である LiCoO2と負極活物質であるNb2O5のエピタキシャル薄膜を積層させた薄膜試料を評価した結果、界面にLiNbO3が生成していることを示唆する結果を得た。各層の厚みを変えた積層膜を作製し、評価した結果により、LiCoO2の層からリチウムイオンが移動し、LiNbO3が生成していることを示唆する結果を得た。これら結果より、界面での分解反応はリチウムイオンの拡散に起因して生じていることが判明した。現在は、この分解反応を抑制しうる適切な界面保護層材料の探索を行なっている。界面保護層として適切かどうかを判別するために、LiCoO2エピタキシャル薄膜上に目的薄膜を堆積させ、目的層およびLiCoO2の層が分解していないかどうかについて、評価することから始める予定である。