新奇強誘電体材料ペロブスカイト型酸窒化物エピタキシャル薄膜の合成および物性評価

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本年度は前年度に得た知見を基に物質設計を行い、窒素プラズマ支援パルスレーザー堆積（NPA-PLD）法を用いてペロブスカイト型酸窒化物（ABO2N）薄膜のエピタキシャル合成および得られた薄膜の構造・物性評価を行った。AサイトとBサイトを占めるカチオン種を目的に合わせて選択し、酸窒化物の電気特性理解の深化を目的とした。前年度から継続して行っているSrTaO2Nエピタキシャル薄膜の研究に関しては、圧電応答顕微鏡による強誘電性領域の微細観察、第一原理計算による相安定性の評価、LCRメーターを用いた誘電率測定、高温X線回折による相転移挙動の観察といったこれまでの成果を統合し、学術誌および学会で発表した。SrTaO2N薄膜を対象とした研究を通して提案した構造制御手法を実験的に証明するためにAサイトのSrをイオン半径の小さいCaで部分置換し、圧縮歪みの大きさが異なる一連の薄膜を合成した。得られた薄膜を偏光X線吸収分光により評価すると歪みの量に応じて窒素のサイト占有率が変化しているのが観察された。さらに、透過型電子顕微鏡を用いたより直接的な観察にも成功した。以上の結果は窒素の配列が確かに圧縮歪みを用いて制御できることを示している。また、前年度までの研究において電極材料として有望視していたSrNbO2Nの電気伝導機構を詳細に調査した。窒素導入によるランダムポテンシャルの形成が示され、また、付随する効果として低温領域で正の巨大磁気抵抗効果を発見した。試料品質の問題で物性測定が困難であった酸窒化物材料に関して、以上のような基礎的に重要なデータを得たことは本研究分野における大きな進展であると言える。