RNiO3の水素化による金属絶縁体転移の機構解明と高濃度水素化による新奇物性探索

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強誘電体ペロブスカイト型ニッケル酸化物(RNiO3)において水素吸蔵に伴う金属絶縁体転移が近年報告された. しかし, その機構は明らかでない. 機構解明のためには, 第一に水素濃度と電気抵抗の関係を明らかにする必要がある. 本研究では, 水素の深さ分析に用いられる共鳴核反応法(NRA)と電気伝導特性を組み合わせた手法を独自に開発し, 真空槽中でのその場水素化によりRNiO3の電気抵抗と水素濃度の関係を明らかにした.試料は膜厚100nm程度のエピタキシャル薄膜(SmNiO3, NdNiO3, LaNiO3)を用いた. 試料表面には水素分子解離用の触媒として10μm x 10μmのPtパターンを5μm間隔で作製し, 480Kでの水素ガス曝露によって水素化を行った. 水素化過程における電気抵抗を常に測定し, 各水素化段階における水素の深さ分布をNRAによって調べた. 希土類の種類によって水素分布の均一性に差があることが分かった. 試料全体が最も均一に水素化されたSmNiO3Hxで水素による電気抵抗の増加が最も大きく, 水素濃度と電気抵抗の関係から水素濃度x = ～0.5 と ～１の二つの絶縁相があることが明らかとなった.水素による絶縁体化の機構解明には, 電子状態の観測が欠かせない. これまでに原子状水素曝露を用いることで, Pt触媒を用いない水素化にも成功した. これにより紫外可視分光や光電子分光による電子状態の分析や, チャネリングNRAを用いた水素位置の構造解析が可能となる. 現在, 電子状態の分析が進行中であり, 次年度にはチャネリングNRAによる構造解析を予定している.