地下冠水環境において放射性セレンの閉じ込め機能を発現するセメント系バリアの開発

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放射性廃棄物処分場周辺では、処分施設の建設に用いられる多量のセメント系材料と地下水とが接触することで、セメントの主成分でもあるカルシウムシリケート水和物(CSH)が二次鉱物として生成する。本研究では、CSHが有する核種収着能に着目し、これまで報告例が少ない陰イオン核種収着のなかでも、地層処分システムにおける被ばく線量支配核種の一つであるセレン(Se-79、半減期30万年)について、その収着挙動および収着機構を解明し、CSHのバリア機能を示すことを目的としている。以下に、設定した2つの検討課題における本年度の成果を示す。【検討課題1：地下の冠水環境において生成するCSH種の生成機構の整理】本年度は、淡水系におけるCSHの生成機構を3ヶ月間の養生により検討した。固液分離後の固相のラマンスペクトルより、シリカ鎖の重合度は養生時間の経過に伴い緩やかに増大した。一方、固相のラマンスペクトルおよびX線回折パターンより、CSHは調製後速やかに生成し、液相のpHおよび液固比は養生期間7-28日程度で概ね定常化した。【検討課題2：CSH種のSe収着能および収着機構の解明】CSHへのセレン酸イオンおよび亜セレン酸イオンの収着挙動を検討した。1 mMに調製したセレン溶液を用いた収着実験により、養生期間7-28日程度で概ね収着平衡に達し、セレン酸イオンでは50%以上、亜セレン酸イオンでは100%近くの収着率を示した。また、いずれの形態においても高Ca/Siモル比であるほど高い収着率を示し、これは、Ca/Siモル比 1.2以上ではCSHの表面が正に帯電するため、陰イオンとの相互作用が起こりやすいことによる。さらに、セレンの形態により収着率には大きな差が見られ、電荷の偏りによって陽イオンであるカルシウムイオンとの親和性が異なることが一因であると考えている。