ポリオキソメタレートと酵素を融合した環境調和型触媒の開発

極めて高い光学純度を要する不斉合成や多電子酸化還元を伴う安定有機化合物の官能基変換などの高難度触媒反応は医薬品合成や環境問題解決における鍵反応である。電子伝達体依存型酵素はこれらの反応を可能とする一方で、量論量の廃棄物生成や収率の低下が問題となっていた。そこで申請者は酸素や水素を用いて電子伝達体の酸化還元再生ができれば、廃棄物が水のみで原子効率が高い触媒システムの構築が可能であると考えた。本研究では、タンパク質との親和性が高く原子レベルでの構造制御が可能な分子状金属酸化物クラスター (POM)に着目し、高度に設計されたPOM触媒と酵素を複合化させることにより、従来の欠点を克服した新規環境調和型触媒の開発を行う。POMを用いた触媒合成においては、新規異種金属多核構造構築法の開発も行い3種14核もの巨大な異種金属多核コアを有する構造を最終生成物の構造予測が可能な逐次的手法によって合成することができた。今後は、現在進めている細胞からの酵素単離、生化学的・構造学的分析や、異種金属多核構造の酸化還元特性・触媒特性の分析を引き続き行い、酵素とPOM触媒を融合させた高活性な環境調和型触媒の開発を目指す。

極めて高い光学純度を要する不斉合成や多電子酸化還元を伴う安定有機化合物の官能基変換などの高難度触媒反応は医薬品合成や環境問題解決における鍵反応である。電子伝達体依存型酵素はこれらの反応を可能とする一方で、量論量の廃棄物生成や収率の低下が問題となっていた。そこで申請者は酸素や水素を用いて電子伝達体の酸化還元再生ができれば、廃棄物が水のみで原子効率が高い触媒システムの構築が可能であると考えた。本研究では、タンパク質との親和性が高く原子レベルでの構造制御が可能な分子状金属酸化物クラスター (POM)に着目し、高度に設計されたPOM触媒と酵素を複合化させることにより、従来の欠点を克服した新規環境調和型触媒の開発を行う。POMを用いた触媒合成においては、新規異種金属多核構造構築法の開発も行い3種14核もの巨大な異種金属多核コアを有する構造を最終生成物の構造予測が可能な逐次的手法によって合成することができた。今後は、現在進めている細胞からの酵素単離、生化学的・構造学的分析や、異種金属多核構造の酸化還元特性・触媒特性の分析を引き続き行い、酵素とPOM触媒を融合させた高活性な環境調和型触媒の開発を目指す。