高原子価金属多核構造の構築と触媒特性の制御

高价金属多核结构的构建及催化性能的控制

• 批准号: 18J00191
• 负责人: 湊 拓生
• 金额: $ 2.33万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-04-25 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-18J00191/
• 关键词: シアノバクテリア; フィコシアニン; ポリオキソメタレート; ヒドロゲナーゼ; 水素酸化; 金属タンパク質; 熱安定性; 水素; 触媒

本研究では金属多核構造活性中心の触媒反応メカニズムにおいて重要な高原子価中間体の構造と酸化還元過程を解明し、優れた触媒の設計と開発に反映することを目的として「高原子価金属多核構造の構築と触媒特性の制御」を行った。光合成における光捕集は、光エネルギーを化学エネルギーに変換するために極めて重要な最初のステップである。したがって、光捕集機能を担う複合体やタンパク質の構造を解明することはエネルギー伝達の仕組みを解明することや、人工光合成システム構築のために重要である。これまでに、好熱性シアノバクテリアThermoleptolyngbya sp. O-77 (O-77)から光化学系II (PSII)を単離し、O-77由来PSIIが高い熱安定性を有していることを明らかにしてきた。そこで、O-77から光捕集アンテナタンパク質複合体フィコビリソーム中の青色色素タンパク質フィコシアニン (CPC)を新規に単離した。単結晶X線構造解析および低温電子顕微鏡観察を行った結果、従来の6量体に加えて新規な多量体構造が共存していることを初めて明らかにした。これまでに報告されているフィコビリソーム中の色素タンパク質は全てαサブユニット3つとβサブユニット3つからなるリング状αβ三量体構造であったが、本研究で得られた新規多量体構造はこれまでの常識を覆す結果となった。超遠心分析より通常観測されない多量体状態が観測され、特異な多量体構造のCPCへとアセンブリーするための鍵構造であることが示唆された。

This study で は metal multi-core structure active center の catalyst against 応 メ カ ニ ズ ム に お い て important な high 価 intermediates の structure と acidification and yuan process を interpret し, superior れ た catalyst の design と open 発 に reflect す る こ と を purpose と し て "plateau 価 metal の multi-core structure constructing と catalytic properties の suppression" を line っ た. Photosynthetic に お け る は, capture light エ ネ ル ギ ー を chemical エ ネ ル ギ ー に variations in す る た め に め extremely important な て initially の ス テ ッ プ で あ る. し た が っ て light capture function を bear う complex や タ ン パ ク qualitative の tectonic を interpret す る こ と は エ ネ ル ギ ー 伝 da の blackstone group み を interpret す る こ と や, artificial photosynthetic シ ス テ ム build の た め に important で あ る. こ れ ま で に, thermophilic シ ア ノ バ ク テ リ ア Thermoleptolyngbya sp. 77-77 (O) O か ら light chemistry II (PSII) を 単 し, O - 77 origin PSII が high thermal stability を い し て い る こ と を Ming ら か に し て き た. そ こ で, O - 77 か ら light capture ア ン テ ナ タ ン パ ク qualitative complex フ ィ コ ビ リ ソ ー ム の cyan pigments in タ ン パ ク qualitative フ ィ コ シ ア ニ ン (CPC) を new rules に 単 from し た. 単 crystal X-ray structural analysis お よ び cryogenic electronic 顕 micromirror 観 examine を line っ た result, 従 to の 6 に え て new rules な quantity body structure が coexistence し て い る こ と を early め て Ming ら か に し た. こ れ ま で に report さ れ て い る フ ィ コ ビ リ ソ ー ム の pigment in タ ン パ ク qualitative は て all alpha サ ブ ユ ニ ッ ト 3 つ と beta サ ブ ユ ニ ッ ト 3 つ か ら な る リ ン グ shape alpha beta 3 quantity body structure で あ っ た が, this study で ら れ た new rules of structure は こ れ ま で の sense を fu す results と な っ た. Vast heart analysis よ り 観 usually measured さ れ な い much quantity body state が 観 measuring さ れ, specific な quantity body structure の CPC へ と ア セ ン ブ リ ー す る た め の key tectonic で あ る こ と が in stopping さ れ た.

项目成果

Homogeneous catalytic reduction of Dawson-type polyoxometalate by H2 with a hydrogenase model complex

使用氢化酶模型复合物通过 H2 均相催化还原 Dawson 型多金属氧酸盐

• 发表时间: 2020
• 作者: Takuo Minato;Yusuke Ohata;Kazuyuki Ishii;Kazuya Yamaguchi;Noritaka Mizuno;Kosuke Suzuki;湊拓生;湊拓生
• 通讯作者: 湊拓生

Exploring orientationally aligned anisotropic large spin molecules with unusual long-distance intermolecular ferromagnetic interactions

• DOI: 10.1039/c9tc00740g
• 发表时间: 2019-11-07
• 期刊: JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY C
• 影响因子: 6.4
• 作者: Minato, Takuo;Ohata, Yusuke;Suzuki, Kosuke
• 通讯作者: Suzuki, Kosuke

Hydrogenase model systems with a [NiRu] complex and redox active mediators

具有 [NiRu] 复合物和氧化还原活性介体的氢化酶模型系统

• 发表时间: 2020
• 作者: Takuo Minato;Yusuke Ohata;Kazuyuki Ishii;Kazuya Yamaguchi;Noritaka Mizuno;Kosuke Suzuki;湊拓生
• 通讯作者: 湊拓生

Sequential Syntheses of Multinuclear Metal Oxo Clusters and Control of Magnetic Properties Using Lacunary Polyoxometalates

多核金属氧簇的连续合成以及利用空位多金属氧酸盐控制磁性

• 发表时间: 2018
• 作者: Takuo Minato;Yusuke Ohata;Kazuyuki Ishii;Kazuya Yamaguchi;Noritaka Mizuno;Kosuke Suzuki;湊拓生;湊拓生;林航平;Takuo Minato
• 通讯作者: Takuo Minato