ミストCVD法による低コストなP型酸化亜鉛薄膜の形成

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○研究の目的:酸化亜鉛(ZnO)薄膜は,従来の真空製造工程では酸素が抜けてN型の伝導性を示すが,大気圧ミストCVD法では酸素を供給できるのでP型化する可能性がある.電流注入可能なP型ZnOの実現は,透明導電酸化膜の実用性を大きく飛躍させる.本研究は,P型化の為にI族元素カリウム(K)を添加してその有用性を調べ,P型化の作成条件を見出すことを目的とした.○研究方法:1.所有する自作ミストCVD装置を改良した.装置内部のミスト流れを熱流体解析ソフトウェァCFD2000でシミュレートし,反応炉の設計見直しを中心とする全般的な装置改良を施した.2.無添加酸化亜鉛薄膜を形成して,新装置の薄膜形成能力と特性の洗い出しを行った.3.P型化のため,I族元素Kを添加した薄膜形成条件を探求した.酢酸亜鉛二水和物溶液(0.1M)に,酢酸カリウム溶液(0.1M)を2vol%ずつ添加(最大10vol%)した各溶液で,基板温度700℃,750℃,800℃の薄膜を形成した.搬送ガス(窒素)流量2L/分,基板を単結晶サファイヤガラスとし,成膜時間は20分間である.出来た薄膜について,ゼーベック測定法で伝導性判定をした.4.X線回折装置(XRD)により,P型化傾向のサンプルについて結晶学的評価を行った.○研究成果:1.流体解析でミスト流の偏りを突き止め,反応炉の形状を変更した結果,面内分布の改善を実現した.2.新装置は,実用昇温レート50℃/分以上,温度域900度以上,結晶成長レート60nm/分の能力を示した.3.I族元素Kを添加するとN型より高抵抗化する傾向が見られ,P/N判別がつかない境界状態の薄膜が多く出現した.酸素空孔を補えるアニール処理(700℃または800℃の酸素雰囲気で1時間)を施したところ,K添加濃度が4vol%の一部と6Vol%の全てでP型の傾向が現れた.4.基板温度・アニール温度の高いP型サンプルは,配向性(0,0,2)の比率が高い多結晶であった.以上,I族元素KのドープがP型化に際し有効であることと,P型化する条件の傾向を確認した.