波数空間分光法によるポラリトンの非線形光学応答の研究

本研究の目的は、励起子のポラリトンとしての特徴が励起子の光学非線形性に及ぼす効果を明らかにすることである。具体的には以下に述べる2通りの実験を行った。第一はサブピコ秒パルスを用いたスペクトル分解四光波混合である。サブピコ秒パルスは広いスペクトル幅を有するため、信号光のスペクトルから非線形性をもたらす励起準位のエネルギーや位相緩和時間を求めることができる。励起光の波長や強度を変えてスペクトルの遅延時間依存性を測定することにより、励起子ポラリトンの光学非線形性の機構を調べた。第二は励起子分子生成過程に関する実験である。励起子分子の2光子共鳴遷移による生成は励起子の非線形性の形態の一つである。2光子遷移においては通常2つの光子の偏光に関して選択則が存在する。しかし一方の光を励起子準位に共鳴させた場合、光は励起子ポラリトンとして振る舞う。この様な場合でも偏光選択則が成立するのか、もし成立しないとしたらその原因は何かということをポンプ-プローブ分光法を用いて調べた。第一の実験では試料としてポラリトン効果の大きい半導体ヨウ化鉛を用いた。四光波混合スペクトルには励起子遷移と励起子-励起子分子遷移に共鳴した構造が観測され、各準位を考慮したモデルによってスペクトルの特徴を説明することができた。また、四光波混合信号のスペクトル形状とその遅延時間依存性は励起光の波長に大きく依存することが分かった。このことは各スペクトル成分が異なった時間的振る舞いをすることを意味しており、励起子のポラリトン性が影響している可能性がある。第二の実験では、試料として塩化第一銅を用いた。偏光選択則は一方の光が励起子共鳴に近づくに従って破れることが分かった。これは励起子ポラリトン間の相互作用によりの偏光の乱れが生じているためと考えられる。

本研究の目的は、励起子のポラリトンとしての特徴が励起子の光学非線形性に及ぼす効果を明らかにすることである。具体的には以下に述べる2通りの実験を行った。第一はサブピコ秒パルスを用いたスペクトル分解四光波混合である。サブピコ秒パルスは広いスペクトル幅を有するため、信号光のスペクトルから非線形性をもたらす励起準位のエネルギーや位相緩和時間を求めることができる。励起光の波長や強度を変えてスペクトルの遅延時間依存性を測定することにより、励起子ポラリトンの光学非線形性の機構を調べた。第二は励起子分子生成過程に関する実験である。励起子分子の2光子共鳴遷移による生成は励起子の非線形性の形態の一つである。2光子遷移においては通常2つの光子の偏光に関して選択則が存在する。しかし一方の光を励起子準位に共鳴させた場合、光は励起子ポラリトンとして振る舞う。この様な場合でも偏光選択則が成立するのか、もし成立しないとしたらその原因は何かということをポンプ-プローブ分光法を用いて調べた。第一の実験では試料としてポラリトン効果の大きい半導体ヨウ化鉛を用いた。四光波混合スペクトルには励起子遷移と励起子-励起子分子遷移に共鳴した構造が観測され、各準位を考慮したモデルによってスペクトルの特徴を説明することができた。また、四光波混合信号のスペクトル形状とその遅延時間依存性は励起光の波長に大きく依存することが分かった。このことは各スペクトル成分が異なった時間的振る舞いをすることを意味しており、励起子のポラリトン性が影響している可能性がある。第二の実験では、試料として塩化第一銅を用いた。偏光選択則は一方の光が励起子共鳴に近づくに従って破れることが分かった。これは励起子ポラリトン間の相互作用によりの偏光の乱れが生じているためと考えられる。