Creating nano-scale molecular polariton states on metal surfaces

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本年度はナノサイズの極微ポラリトンの検出・評価に必須な、光の回折限界を超える極微非線形分光手法の開発に取り組んだ。具体的には、走査トンネル顕微鏡（STM）と超短パルスレーザーを組み合わせた新奇極微非線形分光手法の実現のため、金属プローブ探針先端と金属基板の間のナノギャップで起こるプラズモニック電場増強特性を正確に把握するとともに、これを有効に制御・利用することに挑戦した。従来の通説では、ナノギャップにおける電場増強特性はギャップ近傍のナノスケールの探針先端形状が支配すると考えられてきたが、形状の異なる複数の探針を用いてナノギャップからの非線形光学応答を詳細に分析・評価したところ、探針先端の形状に加えマイクロメートルスケールの探針シャフトの構造も光増強特性に大きな影響を与えていることが明らかになった。また、STM金属探針の光増強特性は非常に広帯域な波長帯をカバーすることも明らかにしており、このような特異的な光学特性は光の波長変換を伴う非線形光学現象を増幅させる際に非常に有効に機能することも判明した。さらに、探針の幾何学的形状の情報からSTM金属探針の非線形光学特性を理論的に精度よく予測する試みにも成功しており、より緻密なプラズモニック探針の成型・制御に役立った。こうした知見に立脚することで、当該年度には表面ナノ分子系に対する極微非線形分光の測定にも成功しており、極微分光計測の新たな可能性を見出すことができた。