权益分类	功能权益	普通用户	{{item.name}}会员
{{category.name}}	{{benefitItem.name}}

気相Beckmann転位反応のための高機能ゼオライト触媒の開発

用于气相贝克曼重排反应的高性能沸石催化剂的开发

基本信息

批准号：
09750850
负责人：
戴連欣
金额：
$ 1.34万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

従来、6-ナイロンの原料であるε-カプロラクタムの製造方法として採用されている硫酸を用いた液相Beckmann転位反応では、硫安の副生、装置の腐食等の問題点がある。我々はゼオライトやメソポーラスモレキュラーシ-ブなどの固体酸触媒が気相転位反応において極めて優れた性能を示すことを見出した。特に、我々はゼオライトの固有の表面酸性質を制御し、反応に用いられた希釈溶媒を最適化することにより触媒の活性、選択並びに安定性を向上させるとともに、ε-カプロラクタムの生成機構と希釈溶媒効果の発現機構を詳細に検討した。●βゼオライトによる気相Beckmann転位反応性能の評価と反応条件の最適化12員環細孔を持つβゼオライトを気相Beckmann転位反応用触媒に用いて、その反応性能を評価した。特に、反応のキャリヤ-ガス、オキシムの希釈溶媒などのファクターが転位反応に及ぼす影響について検討し、触媒の高活性、高選択性と高安定性を実現した。βゼオライト触媒の表面性質並びに反応雰囲気(キャリヤ-ガス・希釈溶媒)と転位反応の活性、選択性との相関関係を検討した。●ゼオライト細孔構造と希釈溶媒効果の考察β、LTL、OFF、MTW、MOR、FAU(12員環)、MFI、FER(10員環)、CHA(8員環)のゼオライト及びメソポーラスモレキュラーシ-ブを触媒として、ゼオライト細孔構造及び希釈溶媒の違いが転位反応に及ぼす効果を調べた。メタノールの代わりに1-ヘキサノールを希釈溶媒に用いると、12員環ゼオライトによるラクタムの生成活性・選択性・安定性は最も顕著に向上したことが分かった。●FAUゼオライトの表面酸性質(SlO_2/Al_2O_3)の違いによる気相Beckmann転移反応への影響SlO_2/Al_2O_3比の異なるFAUゼオライトに対して、アルコール希釈溶媒の効果を検討した。1-ヘキサノールを希釈溶媒とした時、酸強度が中程度以下の少量の酸点を持つFAU(SlO_2/Al_2O_3=62)ゼオライトは極めて高い活性、選択性、並びに安定性を示すことを見出した。●ゼオライトによる気相Beckmann転位反応機構の考察アルコール吸着・FT-IR測定により、各ゼオライト上のε-カプロラクタムの生成活性点を調べた。また、ゼオライト上におけるシクロヘキサンノンオキシムからε-カプロラクタムへの生成機構並びに希釈溶媒効果の発現機構を検討した。

哓来, 6-ナイロンのraw material であるε-カプロラクタムの manufacturing method and として uses されている sulfuric acid It is used to solve the problem points such as liquid phase Beckmann's position reaction, sulfide byproducts, and device corrosion. I'm a solid acid contactor The medium's performance is good and the performance is good. Special, I use the inherent surface acidic properties of the 々はゼオライトの to control it, and the reaction に uses the いられた燈solvent to optimize the catalytic activity of the することにより catalyst, Select the させるとともにに, the ε-カプロラクタムのgenerating mechanism, the solvent effect of the solvent effect and the detailed に検した. ●Evaluation of beta ゼオライトによる気phase Beckmann's position reaction performance and optimization of reaction conditions 12-member ring pores The をholding β ゼオライトを気 phase Beckmann 転翜 catalytic に use いて, そのreaction performance を価した. Special に, 応のキャリヤ-ガス, オキシムの西釈solvent などのファクターが転 Bit 応The high activity, high selectivity, and high stability of the catalyst are the main factors affecting the performance of the catalyst. The surface properties of the β-catalyst are related to the reaction activity and selectivity of the β-catalyst. ●Investigation of the pore structure and solvent effect of ゼオライトβ, LTL, OFF, MTW, MOR, FAU (12-membered ring), MFI, FER (10-membered ring), CHA (8 Member Ring) のゼオライト and びメソポーラスモレキュラーシ-ブをcatalyst として, The pore structure of the ゼオライト and the び西釈 solvent are not the same as the のい転 position reaction and the ぼす effect を tun べた.メタノールの代わりに1-ヘキサノールを西釈solventに用いると、12-member ring ゼオライトThe activeness, selectivity, and stability of によるラクタムの are the most important ones. ●FAU ゼオライトのSurface acid properties (SlO_2/Al_2O_3) のviolation いによる気phase Beckmann転shift reaction 応へThe effect of SlO_2/Al_2O_3 is better than that of different solvents. 1-When the solvent is used as a solvent, the acid strength is below the medium level and a small amount of acid point is maintained. FAU (SlO_2/ Al_2O_3=62) It has high activity, high selectivity, and high stability, and has a high stability. ●Investigation of ゼオライトによる気phase Beckmann's position reaction mechanism アルコール sorbing・F T-IR measurement of により, each ゼオライト上のε-カプロラクタムの generates active points and adjusts the べた.また、ゼオライト上におけるシクロヘキサンノンオキシムからε-カThe プロラクタムへのgenerating mechanism and the びに西釈solvent effect の発appears the mechanism を検曰した.