液相焼結法を活用した高効率熱電変換材料の合成と高性能化

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β-FeSi_2系熱電変換材料はメカニカルアロイング法を利用してSi+C同時添加を施すことにより,その熱電特性著しく向上することがこれまでの研究結果から分かっている.従来,これらの材料は加圧焼結法であるホットプレス法により作製されたが,将来実用化を考慮した場合,ホットプレス用による製造プロセスではコストが高くなることが問題となる.したがって,このホットプレス材と同等の性能を有するFeSi_2-SiC系熱電変換材料を低コストな常圧焼結法を用いて作製することが重要な課題となる.そこでSiC添加FeSi_2粉末にCuを添加し,液相焼結の利用を試み,常圧焼結にて作製したところ,Cu-Si液相の発生により液相焼結が発生し,常圧焼結によっても緻密な焼結体を作製できることが明らかになった.一方,ε-Fesi金属相の析出を引き起こし,SiC添加に起因する熱起電力向上効果および熱伝導率低減効果がCu添加により失われてしまうことが分かった.そこでε-FeSi金属相の析出を抑えるため,Siを過剰添加したところε-Fesi+Si→β-FeSi_2反応により、ε-Fesi金属相量の減少のみならず半導体β相量の増加を引き起こすことを突き止めた.その結果,熱起電力が大幅に向上し,また熱伝導率も効果的に減少してCu添加による性能劣化を完全に克服できることが分かった.これにより高性能を有するSiC微粒子分散およびCu複合添加β-FeSi_2熱電変換材料を低コストな常圧焼結により作製可能であることを明らかにした.その他,高性能化のため新しいドーピング材の探索を試みたところ,P添加がn型のドーピング材として有効であることを明らかにした.