超臨界水による使用済核燃料の溶解に関する研究

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前年度、炭酸アンモニウム水溶液中で硝酸アンモニウムを加えることにより,ペレット(二酸化ウラニウム)を溶解するとしたが、本年度詳細な試験を行なった結果、有意な溶解を確認することができなかった。そこで、他の酸素酸イオンを含む塩を加えて、前年度の380℃より高温の450℃での溶解試験を行った。しかしながら、硝酸イオンと同様に、有意な溶解は確認できなかった。そこで、酸素酸イオンおよびアンモニウムイオンは中性および塩基性水溶液中では450℃の高温にしても酸化性を示すことはないと結論された。一方、中性および塩基性水溶液中で強力な酸化性を有する過酸化水素を作用することにより、その強力な酸化力で、ペレットを溶解することを試みた。結果は450℃では炭酸ウラニル錯体に特徴的なスペクトルを与える溶液を得ることができた。またこの場合、溶液には八酸化三ウランと考えられる固体も生成した。次に過酸化水素は水と酸素とに分解すると考えられる亜臨界領域の300℃では450℃と同様、炭酸ウラニル錯体の溶液とそのアンモニウム塩の沈殿が得られた。そして100℃では同様に溶解し、反応溶液は炭酸ウラニル錯体のスペクトルを有する溶液であって,ウラニルの過酸化水素発色分析法で見られる吸収も存在していることがわかった。つぎに、密閉容器による反応ではなく、大気圧下で加温した場合、ペレットは気体の発生を伴って溶解することが判明した。これより溶液中には、未反応の過酸化水素と溶解したウラニルイオンとの化合物が主に生成し,炭酸ウラニル錯体も存在することが確認できた。以上の結果から、炭酸アンモニウム水溶液中で過酸化水素を使うことで、二酸化ウラニウムペレットを溶解することが可能となった。また反応温度については、加熱するで溶解し、200℃を超えると、過酸化水素を含まない炭酸ウラニル錯体水溶液として得られることがわかった。