分子ふるい細孔の規則配列制御が施された超薄膜型ゼオライト分離膜の先駆的開発

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高配向超薄膜ゼオライト合成法として、本年度はアルカリ熱水中での固体状原料の緩やかな溶解速度を利用した膜合成法を考案し、得られるゼオライト膜の高配向化、高緻密化、ナノメーター薄膜化について検討した。その結果、以下の事柄を見いだした。1.固体状ケイ酸ガラスを原料として用いることで、高緻密性、高配向性でナノスケールの膜厚をもつ高シリカゼオライト(MFI)膜の合成に成功した。2.固体状原料の溶解速度を遅くすることで、MFI膜がb軸配向した。すなわち溶解速度が1.30gh^<-1>L^<-1>のときに、膜厚が約170nmの非常に薄いb軸配向MFI膜が得られ、溶解速度をさらに遅くすると、b軸配向MFI膜の膜厚が増加した。3.水熱処理における膜構造変化とpH変化の関係から、本膜合成法における膜形成は以下のように進行することが示唆された。第1段階では、原料が溶解し、溶液濃度が飽和状態に達する。第2段階においては、溶液中での副反応(構造指向剤の分解等)によるpH減少が、原料成分の溶解度の低下をもたらし、溶液は過飽和状態となる。その結果、非晶質成分が基板上に堆積し、前駆体膜が形成される。第3段階では、副反応の低下によりpH減少が緩やかになり、溶液は過飽和度の低い準安定状態で維持される。そのような溶液状態で、膜は非晶質からb軸配向をもった結晶性MFIへゆっくりと変化する。以上の膜形成機構を経て、高緻密性b軸配向MFI薄膜が形成されると考えられた。以上のように、固体状原料の溶解度を利用した水熱法により、高緻密性と高配向性とを併せもつゼオライト超薄膜の合成に成功した。このような構造をもったゼオライト膜は、ゼオライトが本来もつ性質を十分に発揮し、飛躍的に特性を向上すると期待される。