レーザー微細加工による結晶化ガラス酸化物イオン伝導体の作製とその応用

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本研究は、アルカリ金属イオンやアルカリ土類金属イオンを含むホウ酸塩ガラス、酸化物イオン伝導を示す(La,Sr)(Ga,Mg)O_<3-δ>成分を含むホウ酸塩ガラスなどを溶融法により合成し、これらを前駆体として、Sm^<3+>、Dy^<3+>イオンなどの希土類イオンを添加したイオン伝導性酸化物ガラスを作製後、これらにレーザー光を照射することによりイオン伝導性物質をガラス相内に部分的に結晶化し、結晶相をイオン伝導路とする部分結晶化ガラス材料の形成技術を確立した。ここで顕著なイオン伝導性は、ガラスマトリックスの結晶化処理により金属ホウ酸塩またはランタンガレート(La,Sr)(Ga,Mg)O_<3-δ>)などの各結晶相の生成により発現するものと理解された。ガラスマトリックスと結晶相とのイオン伝導度の差は、10^2〜10^3程度となることが確認された。ガラスから結晶化を行うことにより、任意の形状のイオン伝導体が容易に作製できることが本研究の特徴である。イッテルビウムファイバーレーザーまたはフェムト秒レーザーと顕微鏡用真空及びガス置換型加熱3次元自動ステージを組み合わせたレーザー加工装置を構築し、最高温度500℃、約1μmの繰り返し位置決め精度を実現した。本装置を使用し、Sm^<3+>イオンを10〜15mol%添加したLaGaO_3-LaBO_3系ガラスへ室温でレーザーを照射したところ、ガラスマトリックス中に金属ホウ酸塩やランタンガレートの各結晶相による微細なイオン伝導路を形成することに成功した。伝導路の幅は、照射条件に依るがLaBO_3相が形成されるレーザーパワー(0.6W)では約6μmであることが光学顕微鏡により観察された。この際、レーザー照射部分のガラス表面温度は、ガラスのX線回折パターンのアニール温度依存性の結果との比較から800℃以上に達していることが確認された。