セリア固溶体担持バリウム触媒による窒素酸化物の直接分解除去

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酢酸セリウムと酢酸マンガンをCe源およびMn源に用い、1,4-ブタンジオール中、300℃でのソルボサーマル処理により得たCe-Mn複合酸化物に硝酸バリウム水溶液を用いて所定量のバリウム(Ba0として7wt%)を担持して触媒を調製し、そのNO直接分解活性について検討した。Mn/(Mn+Ce)比が0.25および0.50の場合、蛍石型構造のXRDパターンがみられ、また回折ピークが高角度側ヘシフトしていたことから、これらの試料ではCe-Mh酸化物固溶体が生成していると考えられる。反応温度700℃でのNO転化率は、Mn/(Mn+Ce)比が、0,0.25,0.5,0.75,1の触媒でそれぞれ17,58,48,31,8%であり、CeとMnを複合した担体の場合に高いNO転化率が得られた。ESR測定では、Mn^<2+>に由来するシグナルが認められ、そのシグナル強度はMn/(Mn+Ce)比が0.25の場合に最も大きく、Mnの割合が増えると徐々に低下した。H_2-TPR測定では300℃付近にMnの還元によるピークがみられ、H_2消費量から求めたMn^<2+>の割合はMn/(Mn+Ce)比が0.25の場合に最大であり、ESR測定結果とよい対応がみられた。NO直分解活性は触媒中に含まれるMn^<2+>の割合と良い相関を示し、セリアの結晶構造中にMnイオンが取り込まれ、酸素欠陥が生じることがNO分解活性の向上に寄与していることが示唆された。Ce-Mn系に少量の他の遷移金属や希土類元素を添加して得た種々の生成物に同様にBaを担持して触媒を調製し、そのNO分解活性を調べたところ、FeやZnを添加した場合に活性の向上が認められた。Ce:Mn:Zn比が0.72:0.07:0.21の試料に3wtのBa0を担持した触媒では700℃で63%の高いNO転嫁率が得られた。