フェムト秒赤外過渡吸収分光によるアルカリハライド結晶の励起子自己束縛過程の研究

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電子・格子相互作用の強いアルカリハライド結晶では、帯間励起によって容易に格子欠陥が生成される。その過程で生成される“自己束縛励起子(STE)"は格子欠陥の前駆状態として重要である。自己束縛過程は非常に高速であるため、その内容については未知な部分が多い。本研究では、フェムト秒パルスを用いて帯間励起、または自由励起子の共鳴励起を用いて、自己束縛過程の本質を探究した。4.2Kにおける沃化カリウム(KI)を波長302nmのフェムト秒パルスの2光子吸収を用いて励起した。励起から10ps間での間、波長600〜1000nmにわたって広いなだらかな吸収が観測された。スペクトル解析の結果、これはSTE、600nmより短波長に中心を持つ吸収帯、そして、900nmに中心を持つ赤外領域の吸収帯から成ることが分かった。STEは吸収ピークエネルギーのStokesシフトとイオン半経の関係(Mollwo-Iveyの関係)から3つのタイプに分類されている。通常KIで観測されるSTEはtype-IIであるが、この関係を用いてtype-IIIのエネルギーを求めると1.37eVとなり、実験で得られた赤外吸収のエネルギーとほぼ等しい。従って、過渡的に見られる赤外吸収は、準安定状態として瞬間的に存在するtype-IIIのSTEであることが分かった。STEの3つのタイプは形態(イオン配置)が異なっていると考えられており、この実験結果は、最終的に最も安定なイオン配置に至る前に、準安定的な配置を経由していることを示している。また、励起波長を変えて、自由励起子を励起した結果では赤外領域に吸収は見られなかった。これは、励起波長によってその緩和過程(自己束縛過程)に違いがあることを示している。