アルカリハライドにおける自由励起子の自己束縛過程

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アルカリハライド結晶においては 自己束縛励起子が起源の発光が高い量子効率で観測される。これらの結晶は単純な構造を持つにも関わらず、その発光スペクトルは多様であり、励起波長によっても変化する。特に、n=1励起子吸収帯を励起したときには、バンド間励起のときとは顕著な違いが見られる。自由励起子が光励起により生成されたあとどのように緩和し、自己束縛励起子を生成するか、興味がもたれる。本研究では自由励起子と自己束縛励起子のスピン状態には密接な関係があることに着目し、自由励起子の各スピン状態への分布を明らかにする目的で、アルカリ妖化物を紫外レーザー等を使って光励起したときに見られる発光を測定し、解析した。KI,RbIにおいては自由励起子発光は主に三重項状態から、NaIにおいては一重項状態からの発光であると最近 同定されている。本研究では結晶によって、このような違いが生じる原因について考察し、一重項・三重項状態間の分裂幅がLOフォノンエネルギーより大きいときは三重項状態に、小さいときは一重項状態に分布し易いと結論した。KIにおいては自由励起子発光は主に三重項状態からのものであるから、KI結晶中に光励起により自由励起子を生成したときに結晶内を動き回っているのは三重項自由励起子であると考えられる。本研究ではこのことを確かめるためTIをドープした結晶において、STE発光帯及びTI^+が起源の発光帯の強度を 10〜85K の範囲で温度を変えながら測定した。温度の上昇とともにTI^+が起源の発光は減少し、それに代わってpi発光の強度は増大する。一方、sigma発光の強度も増大するものの、全体の強度の1%以下のままであった。このことは、結晶内を動き回っている自由励起子は主にpi発光の起源となる三重項励起子であり、sigma発光の起源となる一重項励起子ではないことを示している。