自己組織化する量子井戸構造を利用したエレクトロルミネッセンス材料

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有機アンモニウム鉛ハロゲン層状ペロブスカイト化合物は鉛ハロゲンを井戸層、有機アンモニウムをバリア層とした多重量子井戸構造をもつ半導体であり、バリア層の誘電率が小さいため励起子束縛エネルギーは0.2-0.3eVにも達し、室温でも励起子発光が観測されるため、発光材料として期待される。今回これを合成し、単結晶を育成して吸収、反射、発光の温度特性等の種々の基礎物性を測定し、エレクトロルミネッセンス材料としての評価を行った。特に中心的に研究を行ったのは(C6H5C2H4NH3)2Pb14である。フェネチルアンモニウムとヨウ化水素酸を中和させ乾燥後、真空蒸留で精製したのち、ヨウ化鉛とアセトン中で反応させて合成した。貧溶媒としてニトロメタンを用いてアセトンを徐々に蒸発させ単結晶を得た。この物質では約2.36eVに吸収帯を持ち、ほとんどストークスシフトのない、共鳴発光がみられる。この単結晶に電極をつけ電圧を加えると77Kにおいて1kV/cm以上の電界をかけた場合にエレクトロルミネッセンス(EL)が見られた。電流と発光強度は比例しており、両極性発光ではないことが確認された。エレクトロルミネッセンスのスペクトルは2.322eVにピークを持ち、3.8eVを光励起した場合の後方散乱配置におけるフォトルミネッセンス(PL)のピーク2.35eVより30meVレッドシフトしている。一方前方散乱配置では2.319eVとELのピークよりエネルギーが低い。これは光励起では励起長が短く、後方と前方では再吸収の程度が異なるためによるもので、ELがその中間に位置していることは電流励起の場合の励起深さがかなり深く、一様に結晶を励起していることを意味している。