ナノ粒子形成によるアルカリハライド結晶薄膜のシンチレーション機能の制御

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薄膜結晶の母体材料として、代表的なアルカリハライド・シンチレータ材料であるCsIに着目し、ヨウ素をコモンイオンとした2種類のアルカリハライド(NaI, LiI)をドーピング材料として試料作製を行った。試料作製においては、まず、ブリッジマン法によりバルク結晶を作製し、それをソースとして真空蒸着法を用いて薄膜の結晶成長を行った。物性評価に関しては、構造物性の観点から、X線構造解析と原子間力顕微鏡による表面モルホロジー観察を行い、光物性の観点から、X線励起発光(シンチレーション)スペクトル、紫外線励起発光スペクトルの測定を行った。研究成果の概要を以下に述べる。(1)NaIをドーピングしたCsI(CsI:Na)薄膜では(ドーピング濃度0.1〜0.3mol%)、昨年度の研究において、真空中での熱処理(250℃、1〜3時間)によりNaIナノ粒子が形成され、それによりシンチレーションが活性化することを見出した。この成果をベースとして、母体であるCsI結晶からNaIナノ粒子への励起エネルギー移動機構に関する研究を行った。X線励起シンチレーションと紫外線励起発光の温度依存性の系統的な測定から、約100K以下の低温領域では、母体CsIに起因する自己束縛励起子発光が主発光であり、100K以上の温度領域において、前記の自己束縛励起子が熱エネルギーによりホッピング運動してNaIナノ粒子に捕捉され、ナノ粒子に起因するシンチレーションが主発光となることを見出した。(2)LiIをドーピングしたCsI(CsI:Li)薄膜(ドーピング濃度0.1〜0.3mol%)において、熱処理によるナノ粒子形成とそれに伴うシンチレーションの活性化が生じることを新たに見出した。また、CsI:Na系と同様なエネルギー移動機構を確認した。この成果は、「ナノ粒子形成によるシンチレーション機能の制御」という概念が新たなパラダイムとなりうることを実証している。