Elucidation of functional properties of nanoscale interfacial water by nonlinear spectroscopy

通过非线性光谱阐明纳米级界面水的功能特性

• 批准号: 22H00296
• 负责人: 杉本 敏樹
• 金额: $ 27.87万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H00296/
• 关键词: 水分子; 水素結合; レーザー分光法; 非線形分光法

水分子は種々の物質の表面に凝集・水和し、そのヘテロ界面は環境エネルギー分野においては水分解反応などの基盤的な化学技術の舞台である。ナノ界面水の化学的機能は、多体の水分子が織りなす協同的な水素結合ネットワークの構造・ダイナミクスが根源にあると考えられるが、その様相を分子スケールで克明に捉えることは困難である。そこで本研究では、水溶液環境で動作する電気化学デバイス系に対する新たなオペランド界面分子計測を実施し、界面水の水素結合ネットワーク構造及びダイナミクスと化学的機能の相関を解明することを目的とする。特に本年度は、水分解電気化学に着目し、モデルAu(111)電極基板試料の調整と再現性の良い表面クリーニング・アニーリング法のノウハウ構築に努めた。分光計測を可能とする水分解電気化学反応セルを構築し、更に、非破壊的なパルス光照射が可能な高繰り返しレーザーに立脚した非線形分光システムの構築を行った。特に、新規高次非線形分光法のベースとなる二次非線形光学過程に立脚し、サイクリックボルタンメトリー(種々の電位印加・反応条件)において反応電流の取得と同時に界面の非線形光学応答をin-situ計測することに成功した。また、高次非線形分光法のベースとなる非線形光学過程について、3パルスを用いて時間領域分光法と周波数領域分光法をハイブリットさせた新方式の計測スキームを開発することに成功した。これにより、非共鳴バックグラウンドの強度を大幅に低減させる事に成功すると同時に、その強度を適度に調整することで、局所振動子(LO)として振動応答信号を増感させることにも成功した。

Water molecules は kind 々 の material の に aggregation, surface water and し, そ の ヘ テ ロ interface は environment エ ネ ル ギ ー eset に お い て は water decomposition against 応 な ど の base plate な chemical technology の stage で あ る. ナ ノ interface water の chemical function は, multi-body が の water molecules woven り な す synergy な water element combination ネ ッ ト ワ ー ク の structure, ダ イ ナ ミ ク ス が root に あ る と exam え ら れ る が, そ の others in phase を molecular ス ケ ー ル で KeMing に catch え る こ と は difficult で あ る. そ こ で this study で は, aqueous environment で す る electric chemical デ 気 バ イ ス department に す seaborne る new た な オ ペ ラ ン ド interface molecular measuring を be water の し, interface element combination ネ ッ ト ワ ー ク structures and び ダ イ ナ ミ ク ス と chemical function の phase masato を interpret す る こ と を purpose と す る. Trevor に は this year, water decomposition electric chemical に 気 し, モ デ ル Au (111) electrode substrate sample の adjust good reproducibility と の い surface ク リ ー ニ ン グ · ア ニ ー リ ン グ method の ノ ウ ハ ウ build に Mr め た. Spectrometer measuring を may と す る water decomposition electricity 気 chemical anti 応 セ ル を build し, more に, not broken 壊 な パ ル ス light が may な high Qiao り return し レ ー ザ ー に footing し た nonlinear spectral シ ス テ ム の line build を っ た. に, new rules, high order nonlinear spectrometry の ベ ー ス と な る secondary し に to establish a nonlinear optical process, サ イ ク リ ッ ク ボ ル タ ン メ ト リ ー (kind of 々 の potential Inca, anti 応 conditions) に お い て anti 応 current の obtain と の に interface at the same time nonlinear optical 応 を answer the in - situ measuring す る こ と に successful し た. ま た, higher order nonlinear spectral method の ベ ー ス と な る nonlinear optical process に つ い て, 3 パ ル ス を with い て time domain spectrometry と cycle for field spectrometry を ハ イ ブ リ ッ ト さ せ た new way の measuring ス キ ー ム を open 発 す る こ と に successful し た. こ れ に よ り, non resonance バ ッ ク グ ラ ウ ン ド の を に sharply lower strength reduction さ せ る matter に successful す る と に, at the same time そ の strength を moderate に adjustment す る こ と で, bureau oscillator (LO) と し て 応 vibration sense a signal を raised さ せ る こ と に も successful し た.

项目成果

First-Principles Study for Water Adsorption Layers on Platinum Surface

铂表面水吸附层的第一性原理研究

• DOI: 10.1380/vss.65.355
• 发表时间: 2022
• 期刊: Vacuum and Surface Science
• 作者: HARUYAMA Jun;SUGIMOTO Toshiki;SUGINO Osamu
• 通讯作者: SUGINO Osamu

励起サイクル同期オペランド赤外分光法を用いた光触媒水素生成を担う活性電子の同定

使用激发循环同步操作红外光谱法识别负责光催化制氢的活性电子

• 发表时间: 2022
• 作者: 佐藤 宏祐，杉本敏樹

実触媒科学と表面科学を融合させるオペランド分光研究の挑戦

结合真实催化剂科学和表面科学的原位光谱研究的挑战

• 发表时间: 2022
• 作者: 春山潤;杉本敏樹;杉野修;平原 徹;杉本 敏樹
• 通讯作者: 杉本 敏樹

Angstrom-scale interface modification extensively tunes thermodynamic ordering of strongly correlated protons in ice

埃级界面修饰广泛调整冰中强相关质子的热力学排序

• DOI: 10.26434/chemrxiv-2023-psqq6
• 发表时间: 2023
• 期刊: ChemRxiv
• 作者: Norihiro Aiga;Toshiki Sugimoto
• 通讯作者: Toshiki Sugimoto

電気化学ナノ界面のその場計測に向けた非線形分光計測系の構築

用于电化学纳米界面原位测量的非线性光谱测量系统的构建

• 发表时间: 2023
• 作者: 金成翔;市井智章;櫻井敦教;杉本敏樹
• 通讯作者: 杉本敏樹