未利用な太陽光エネルギーを利用する多元量子ドット光触媒の開発

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低次元材料である量子ドットは、極めて大きな比表面積をもつ非平衡材料であり、他の物質との相溶性や非化学量論組成が大幅に拡大するので、材料設計の自由度が大きい。現在、高毒性元素を含むCdSe,CdTe,PbSなどの二元半導体量子ドットが主な研究対象となっているが、その利用範囲は厳しく制限されており実用化が困難な材料といえる。そこで本研究課題では、低毒性元素からなる多元半導体（３元素以上）の化学組成・非化学量論性と異種元素のドープ量を精密に制御し、量子ドットの電子構造を自在に制御することを目指す。まず初年度は、これらの研究の基礎となる近赤外光領域にバンドギャップ（Eg）をもつ新規多元量子ドットの合成と特性制御を集中的に行った。ベースとなる半導体量子ドットとしてAg2Sを選び、深いトラップ準位を形成しない閉殻構造を持つ金属イオンでありGe(IV)イオンをドープすることにより、これまでに報告例のない三元Ag-Ge-S量子ドットを合成した。得られた量子ドットは、化学量論組成に近い組成を持つ球状 Ag8GeS6量子ドット（均粒径：約4.7 nm）であった。その吸収端波長は約820 nmに見られ、そこから求めたEgは1.51 eVであった。Ag-Ge-S量子ドットは、ブロードな発光ピークを示し、そのピーク波長は約810 nmであった。さらにZnSによりAg-Ge-S量子ドットを被覆すると粒子の平均粒径は約5.7 nmに増大した。このことから、ZnSシェルが Ag-Ge-Sコア粒子表面に析出したことがわかる。ZnSシェル被覆によって量子ドットの吸収特性はほとんど変化がなかったが、その発光強度は大きく増大した。このように、近赤外光流域にEgをもつAg2S量子ドットに、適切な金属イオンをドープすることによって、近赤外領域に発光ピークを持つ新規低毒性三元量子ドットの合成に成功した。