Optimization of electronic structure in eco-friendly and low-cost CTS-system thin film solar cell

本研究では次世代CTS系太陽電池における高効率新規電子輸送構造を実現するために、伝導帯下端のエネルギー位置をGe/(Ge+Sn)組成比(以後、x比)の変化により容易に制御できるCu2(Sn1-xGex)S3 (CTGS)固溶体材料に着目し、本年度はCTGSにおけるx比の変化が、薄膜の電気特性や欠陥特性にどのような影響を与えるのかについて調査を行った。具体的成果を以下に記す。(1) x比の増加とともに結晶粒径が増加することが観測され、Ge添加によりCTGSの結晶成長が促進することが分かった。しかし、x比が0.2近傍になると粒は島状に成長し、裏面電極が露出する箇所も観測されたため、x比が多い領域で成膜することは素子としては不向きである可能性が示唆された。(2) EDSマッピング分析より、CTGS表面における粒界付近にGeとOが多く存在していることを観測した。仮に粒界に酸化ゲルマニウムのような化合物が形成されていた場合、生成する電子の移動を阻害し、移動度などに影響が生じることが示唆された。(3) フォトルミネッセンス法により異なるx比のCTGS薄膜における活性化エネルギー (Ea)を推測したところ、x ~ 0.2までであればEaはx比の増減に関わらず、アクセプター準位のエネルギー位置は浅いまま変化しないことが明らかになった。従って、(2)のx比の増加に伴うキャリア濃度の減少はGeに由来するドナー源の生成が影響していることが示唆された。以上を踏まえ、本研究の目的である組成傾斜構造を施したCTGS薄膜太陽電池を実現する際には、(1)~(3)のCTGS薄膜における結晶成長および光学・電気特性の観点からx比の領域は0.0 ~ 0.2の範囲に制御することが重要であることが明らかになった。

本研究では次世代CTS系太陽電池における高効率新規電子輸送構造を実現するために、伝導帯下端のエネルギー位置をGe/(Ge+Sn)組成比(以後、x比)の変化により容易に制御できるCu2(Sn1-xGex)S3 (CTGS)固溶体材料に着目し、本年度はCTGSにおけるx比の変化が、薄膜の電気特性や欠陥特性にどのような影響を与えるのかについて調査を行った。具体的成果を以下に記す。(1) x比の増加とともに結晶粒径が増加することが観測され、Ge添加によりCTGSの結晶成長が促進することが分かった。しかし、x比が0.2近傍になると粒は島状に成長し、裏面電極が露出する箇所も観測されたため、x比が多い領域で成膜することは素子としては不向きである可能性が示唆された。(2) EDSマッピング分析より、CTGS表面における粒界付近にGeとOが多く存在していることを観測した。仮に粒界に酸化ゲルマニウムのような化合物が形成されていた場合、生成する電子の移動を阻害し、移動度などに影響が生じることが示唆された。(3) フォトルミネッセンス法により異なるx比のCTGS薄膜における活性化エネルギー (Ea)を推測したところ、x ~ 0.2までであればEaはx比の増減に関わらず、アクセプター準位のエネルギー位置は浅いまま変化しないことが明らかになった。従って、(2)のx比の増加に伴うキャリア濃度の減少はGeに由来するドナー源の生成が影響していることが示唆された。以上を踏まえ、本研究の目的である組成傾斜構造を施したCTGS薄膜太陽電池を実現する際には、(1)~(3)のCTGS薄膜における結晶成長および光学・電気特性の観点からx比の領域は0.0 ~ 0.2の範囲に制御することが重要であることが明らかになった。